Advanced Materials:重构催化剂的高低温原位表征及碱性电解水性能评估

在碱性电解水中,动力学缓慢的析氧反应(OER)是制约电解水器件整体效率的瓶颈,亟需开发具有高活性和良好稳定性的廉价催化剂。尽管在设计高效稳定的OER催化剂方面取得了一定进展,但其催化机制研究和性能评估大多在常温下开展,与工业碱性电解水(一般在50-80℃)存在差异。考虑到大多数非贵金属基析氧催化剂在氧化电位下存在重构现象,因此,研究工业参数下催化剂的重构化学及性能评估具有重要意义。

武汉理工大学麦立强教授、吴劲松教授和中国科学技术大学倪堃博士等人,比较了析氧前催化剂在常温和工业温度下重构结果的差异性。发现钼酸镍前催化剂在较高温度(>30℃)下测试后,恢复到常温时的OER过电位会显著降低,这说明高温促进了更多催化活性相的形成,在常温仅发生表面重构的前催化剂,在工业参数下可能会发生深度重构甚至完全重构现象;发现了重构程度与重构层微结构之间的内在联系,疏松重构层是重构程度加深的重要因素;基于对重构顺序的研究,发现了刻蚀-氧化重构共作用是超小纳米内连接结构形成的关键步骤;结合原位高低温拉曼表征,揭示了热致重构催化剂的真实催化物种,提出了热致全重构机制及晶界-氧空位共同提升OER动力学机制,并强调了工业参数下评估催化性能和揭示催化机制的重要性。

该工作以温度为例,研究了常规测试参数与工业参数下的催化剂的重构行为差异和性能评估,对催化剂的合理设计、本征催化机制及实际应用具有推进作用。相关论文在线发表在Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202001136)上。