Solar RRL:全光谱驱动的Cu2-xS/g-C3N4复合材料的构筑及其显著提高的光催化CO2还原性能和机理研究

能源的过度消耗和二氧化碳的大量排放加剧了能源危机和环境污染。光催化CO2还原反应可以利用光能将CO2气体转化成其他高附加值的化工原料,从而同时解决相应的能源和环境问题。然而,常用光催化CO2还原的宽带半导体催化剂,其光吸收范围窄、光生载流子分离效率较低,导致其CO2还原性能差。g-C3N4作为一种有前景的光催化材料,它稳定性较好、容易制取且具有独特的电子结构,被广泛研究。但是 g-C3N4光谱响应范围不宽,且其光催化反应活性仍需要进一步提高。而Cu2-xS作为一种宽光谱响应的材料,其最大光吸收边可以到达近红外区域,但其光催化载流子分离效率并不高。

武汉理工大学张高科教授课题组针对以上问题,通过将Cu2-xS与g-C3N4进行复合,构筑了Cu2-xS/g-C3N4复合光催化剂。这种方式不仅拓宽了催化剂的光响应范围,而且在Cu2-xS和g-C3N4间形成了紧密的界面接触,可以为光催化反应提供更多的活性位点及促进光生载流子的有效分离,从而实现了高效全光谱光驱动的CO2还原。相关成果发表在近期的Solar RRL(DOI:10.1002/solr.202000326)上。

该研究通过一步水热法将Cu2-xS与g-C3N4进行复合,复合后的Cu2-xS/g-C3N4光催化剂展现了优异的光催化CO2还原效果。尤其是在120分钟的近红外光的照射下,最佳比例的Cu2-xS/g-C3N4复合材料光催化CO2转化为CO和CH4的产量分别达到101.1μmol g-1和21.0μmol g-1,是Cu2-xS纯样的2.6和6.6倍,而g-C3N4纯样在近红外光下无效果。Cu2-xS中的S可以与g-C3N4中的C通过S-C键耦合并且在Cu2-xS和g-C3N4间形成了紧密的界面接触,进而促进光生载流子的有效分离,为CO2还原反应提供更多的活性位点。同时,Cu2-xS/g-C3N4光催化剂对CO2具有更强的吸附能力,这也为CO2的光催化还原提供了极为有利的条件。Cu2-xS/g-C3N4复合光催化材料不仅具有优异的光催化CO2还原性能,同时也展现了很高的循环稳定性。此外,该反应体系的反应机理也通过实验分析和理论计算得到了深入研究。该研究对于具有优异光催化性能的全光谱响应的g-C3N4基光催化材料的设计、合成提供了参考和借鉴。