Small Methods:原位电催化形成Li2S在碳布/金属相MoS2正极宿主基体应用于贫电解液锂硫电池

锂硫电池理论上具有远高于商业锂离子电池的能量密度,被认为是最具前景的下一代高比能电池。然而,实际锂硫电池的应用研究表明,硫及其产物硫化锂存在电化学转化效率低,中间产物多硫化物存在溶解-穿梭效应导致活性物质损失,负极钝化等诸多问题,上述问题造成锂硫电池的实际能量密度远低于理论值。

目前研究工作大多集中在开发高硫负载量,高电化学转化效率的硫宿主材料上,通过抑制多硫化物的穿梭效应来提高硫的吸附和转化能力,对电解液体积的用量没有得到充分的重视。然而,锂硫电池的电化学反应过程依赖于电解液用量和硫负载量两个方面,通过电解液用量/硫负载量(E/S比)评估锂硫电池性能更具有实用意义,开发贫电解液(低E/S比)的高性能锂硫电池正极,是锂硫电池实用化的研究方向。

最近,西南石油大学李星教授、王明珊副教授和北京科技大学陈名扬教授,德克萨斯大学奥斯汀分校David Mitlin教授合作开发了碳布支撑金属相MoS2(CC/1T-MoS2)作为锂硫电池正极宿主基体,利用1T-MoS2具有电催化活性和高极性的特点,采用Li2S8作为液态活性物质,通过电催化方法实现Li2S8原位转化为Li2S沉积在CC/1T-MoS2中。研究表明,在CC/1T-MoS2表面原位转化形成Li2S能显著提高硫的氧化还原能力,这主要归因于转化过程中1T-MoS2对多硫化物有较强的化学吸附作用和电催化转化反应能力。通过理论计算也证实了在1T-MoS2表面,多硫化物具有更强的吸附能和化学反应能。因此,该CC/1T-MoS2实现了更高的硫转化效率,且具有更强的电化学稳定性。即使在贫电解液环境中(硫负载量为4.4mg cm-2,E/S比=3.7µL mg-1),在0.5C倍率下,该正极宿主基体仍能发挥1176mAhg-1的高比容量,且在160圈后容量保持率在87%。该工作结合柔性宿主正极和原位电沉积活性物质的方法,为解决锂硫电池硫转化效率低和多硫化物的穿梭效应,开发高性能,贫电解液的锂硫电池提供了新的思路。相关结果已于近期发表在Small Methods(DOI:10.1002/smtd.202000353)。