Advanced Materials:中空多壳层光催化剂的表面优化与物质传输

自从人类步入刀耕火种的原始社会,能源便成为人类社会赖以生存的物质基础。太阳能取之不尽,用之不竭,是自然界中最丰富的可再生能源,具有独特的发展优势和巨大的发展空间。通过光催化反应,将低能量密度的太阳能转化为高能量密度的化学能并储存在太阳能燃料中,具有极大的研究意义及应用价值。这一过程高度依赖于高性能半导体光催化材料,因此对高活性光催化剂的组成、形貌以及表面性质的研究与改善是实现太阳能向化学能高效转化的关键一环。

中空多壳层结构(HoMSs)材料是近十年来新兴的一种具有层层嵌套结构的微纳材料。其由纳米基元构建的自承式3D结构保证了结构的稳定性,防止了纳米颗粒在反应过程中的聚集;入射光在HoMSs内部发生的多次散射增强了其光捕获能力,降低了因光穿透而造成的损耗;薄壳壁减小了载流子的传输距离,抑制了电荷重组;具有大表面积的多孔壳可以实现快速的传质,并能够提供更多的活性位点,从而加速表面/界面反应。其独特的结构优化了有效比表面积和光催化过程中的质量传输,为制备新型光催化剂提供了一个极具前景的平台。迄今为止,尽管基于光催化应用中的HOMSs材料的设计已经进行了大量研究,其理化性质对光催化过程中特定动力学或高能瓶颈的影响尚未得到全面总结,这对于进一步发展高效的HoMSs光催化剂至关重要。

近日,中科院过程工程研究所王丹研究员,吉林大学冯守华院士综述了中空多壳层(HoMSs)材料在光催化领域的研究进展及面临的挑战。首先,作者简要介绍了HoMSs的制备工艺,并着重介绍了在近年来大大丰富了HoMSs种类并简化了HoMSs制备过程的次序模板法(STA)。然后,以光催化反应的过程为主线,总结了优化传质和有效比表面积两个提高光催化性能的关键参数,阐述了HoMSs结构设计与各个关键参数之间的关系。依照上述思路,作者重点总结了提高HoMSs光催化性能的合理设计(组成可控、纳米微结构调控以及在外壳中嵌入异质结)对光催化过程中的能量传输以及物质传输的影响,并列举了HoMSs材料在光催化中的应用,揭示了HoMSs光催化剂的研究趋势。最后,作者指出HoMSs光催化剂的实际应用仍然面临着一些挑战,主要包括:(i)对HoMSs精细微纳米结构的精准控制,需要对STA有更深入的认识;(ii)在不同的壳层中精准构建不同成分的异质结仍然具有很大挑战;(iii)揭示HoMSs的光催化机理,需采用原位表征方法来跟踪光物理和化学转化过程。此外,作者强调更多的关注应该放在HoMSs独特的时空有序特性,对该特性的深入研究将有助于开发针对特定光催化应用的新材料。研究者们相信,随着更多高性能HoMSs光催化剂被应用于光催化全解水、二氧化碳还原以及光催化固氮等光合成过程,HoMSs光催化材料应用前景将更加广泛。

相关论文在线发表于Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202002556 )杂志。相关工作得到了国家重点研发计划,国家自然科学基金以及高等学校学科创新引智计划的资助。