Advaned Energy Materials:空间分布重铸策略实现高效稳定的全无机钙钛矿/有机集成电池

近年来,全无机钙钛矿由于其优异的热稳定性迅速发展,但它们较大的禁带宽度限制了其对太阳光的有效利用,从而抑制了光电转化效率的提升;而有机光伏材料由于其可塑的分子结构、易于调节的带隙和可控的形貌被广泛研究,其吸光范围甚至可以拓宽到近红外部分,大幅提高了对太阳光的利用率。如何将有机光伏材料的优点应用到全无机钙钛矿中,成为进一步提升器件性能的突破口。基于此,集成电池作为一种新型器件,可以通过将两个具有互补带隙的活性层结合能级对准原则来拓宽光吸收,从而提高器件光电流。相比于叠层电池,这种不同活性层直接接触的方式能避免繁琐的复合层引入,但是,可能会导致集成器件内部载流子传输不平衡,以及在活性层内部或者界面处发生严重的载流子复合,从而导致集成器件性能的降低。因此,如何解决这一问题成为提升集成器件性能的关键所在。

针对此问题,苏州大学李永舫院士团队的李耀文教授等人提出了一种重铸策略优化了窄带隙有机BHJ薄膜组分空间分布,并与宽带隙全无机钙钛矿CsPbIBr2相结合构造高性能的全无机钙钛矿/有机集成电池。该策略可以有效移除BHJ薄膜上层受体,形成富给体的上表面,改善了与阳极的欧姆接触;同时,BHJ薄膜的形貌得到了优化,有效抑制了受体的聚集,减少了BHJ内部载流子复合;此外,该重铸策略还可以诱导BHJ薄膜的分子以face on取向排列,有利于双向载流子的平衡传输,进一步提高了集成器件的电流。我们也发现,BHJ薄膜中带有孤对电子的路易斯碱原子(氮和硫)能够钝化全无机钙钛矿中的铅、铯离子,有利于集成器件开路电压的提高。基于该策略,成功地将集成器件的电流提升了20%,吸光范围也从600 nm拓宽到730 nm,并保留了器件的高开路电压和填充因子,光电转化效率达到了11.08%,这是基于CsPbIBr2 钙钛矿的最高效率。同时,该集成器件显示出优异的光、热稳定性,在85℃下老化500小时,能保持初始效率的95%;在强紫外光持续照射120小时,保持初始效率的92%。研究者们相信,此项研究的发现将为高性能集成器件的发展提供新的思路。相关论文发表在Adv. Energy Mater.上 (DOI:10.1002/aenm.202000851)。第一作者是苏州大学博士生陈炜杰,通讯作者是苏州大学李耀文教授,共同通讯作者是国家纳米科学中心周二军教授和中科院化学所朱晓张教授。