Advanced Energy Materials:异相催化中单原子催化剂的结构调控与载体耦合效应

近年来,单原子催化剂由于其同时具备均相和异相催化剂的多重优点而受到研究人员的广泛关注。单原子催化剂中的单个金属原子可以通过载体上的一些非饱和化学位点或空间限域而被稳定下来,同时能够实现最大的原子利用率。在单原子催化剂研究领域,如何制备高负载与高纯度的单原子催化剂是其中的关键瓶颈。此外,为了进一步实现比其体相催化剂更加优异的活性、选择性和稳定性,近期大量的研究工作集中在单金属原子催化活性位点的几何结构和电子结构的精准调控上。本综述从局域结构调控和金属-载体耦合效应出发,作者简要地总结了近期单原子催化剂在异相催化中的研究进展。在局域结构调控中,主要讨论了缺陷工程、异质原子掺杂和近邻单金属原子协同效应对碳基载体上单原子位点锚定的影响,并总结了金属化合物载体上的金属空位、氧空位、硫空位和官能团修饰对单原子催化剂的影响。随后,讨论了借助先进的表征和理论研究来探究催化剂的配位环境、价态、金属-载体相互作用等,进而对单原子催化剂构效关系进行阐明。同时,对原位或operando表征技术在追踪单原子催化剂于真实条件下的动态结构演变研究也进行了综述。最后,探讨了在单原子催化剂催化机理认识和活性位点理性设计研究中存在的挑战与展望。相关内容发表在Advanced Energy Materials(DOI:10.1002/aenm.202001482)上。