Advanced Materials:范德瓦尔斯反铁磁CrPS4的磁结构和变磁转变

近年来出现的范德瓦尔磁体揭示了极其丰富的二维磁有序物理图像,不同磁结构的范德瓦尔磁体的涌现使得实验上探究二维极限下的磁学模型成为可能。二维磁有序相的出现,不仅需要磁各向异性,比如,Ising铁磁在单层CrI3中发现,而XY模型的NiPS3在单层极限下磁性被抑制,还和层间磁耦合,层内磁性原子之间的交换耦合相关。除了机理研究,有着变磁行为的薄层范德瓦尔斯磁体会呈现出更有趣的现象,比如在少层CrCl3中由于奇数层存在着的未补偿磁矩,使得奇数层存在着spin-flop转变,而偶数层则没有。这些有趣的现象都促使着我们去寻找新的范德瓦尔斯磁体,不仅是为了深入对二维磁性的理解,更是可以进一步促进以二维磁性材料为载体,去实现自旋电子学器件。

本报道中的­CrPS4就是有着丰富变磁行为的范德瓦尔斯反铁磁半导体。由于层间微弱的范德瓦尔斯力,使得CrPS4能够通过机械剥离的方法被解离成单原子层。近期关于薄层CrPS4也有一些新奇的发现,比如在光致发光光谱中发现法诺共振,以及忆阻现象。但是由于CrPS4未知的磁结构与机制不明的变磁行为,使得相关研究难以进一步开展与做机理解释。北京大学的杨金波课题组和浙江大学的郑毅课题组合作,通过一系列的磁性测量,磁转矩和变场中子衍射实验,确定了CrPS4的磁结构和变磁行为。

首先通过零场的中子衍射得到CrPS4是一个A型反铁磁,即面内是铁磁耦合而面间是反铁磁耦合。而通过磁性测量发现低场的磁化强度突变类似于反铁磁中的spin-flop转变而在8T左右磁化强度饱和意味着材料可能成为了一个类铁磁态。紧接着通过磁转矩的方式验证了这一猜想,并得到CrPS4中的磁各向异性能随着温度升高而线性降低。最后利用变场的中子衍射实验,发现spin-flop转变实际上是沿着c轴(面外)反铁磁耦合的磁矩转向了沿着b轴(面内)反铁磁耦合并沿着磁场方向有一定倾斜。而随着磁场进一步升高,磁矩完全转到外磁场方向形成了一种类铁磁态。 此项研究对于理解CrPS4的磁性相关现象和性质有着重要作用,并进一步推动相关的二维磁性和自旋电子学研究。值得注意的是,与当前热点的二维磁性CrI3,Cr2Ge2Te6,Fe3GeTe2体系中的六角格点不一样的是,CrPS4的单层为四方结构,且具有非常强的面内各项异性,是一个非常值得深入探究的二维磁性体系。相关论文在线发表在Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202001200)上,通讯作者为北京大学杨金波教授、杨文云工程师与浙江大学郑毅研究员。