Advanced Energy Materials:基于2-噻吩甲脒的高效二维RP钙钛矿太阳能电池

近年来,三维金属卤化物钙钛矿太阳能电池性能发展迅速。然而,三维钙钛矿材料的固有不稳定性成为限制其商业化应用的主要瓶颈。相比于三维钙钛矿,具有天然量子阱结构的二维RP钙钛矿结构由于能够显著地提升了材料的环境稳定性而引起了人们极大的研究兴趣。然而,二维RP钙钛矿太阳能电池的效率仍然远低于相应的三维钙钛矿,为了满足其商业化应用需要进一步提升效率。在三维钙钛矿中,甲脒基钙钛矿FAPbI3通常比甲铵基钙钛矿MAPbI3具有更小的带隙,更高的热稳定性,因此甲脒基钙钛矿太阳能电池具有更加优异的光伏性能。在二维钙钛矿中,多数的有机间隔阳离子为甲胺基阳离子,甲脒基间隔阳离子的二维钙钛矿材料少有报道。

南开大学化学学院刘永胜课题组开发了新型脒基有机铵盐2-噻吩甲脒氢碘酸盐(ThFAI)并将其作为有机间隔阳离子制备了(ThFA)2MA2Pb3I10 (n=3)二维RP钙钛矿材料,同时,使用前驱体有机盐辅助晶体生长(PACG)的策略,制备了高质量的二维RP钙钛矿薄膜,实现了16.72%的光伏效率,这是目前报道的低n值二维钙钛矿太阳能电池效率的最高值之一。相关结果发表在Advanced Energy Materials(DOI: 10.1002/aenm.202000694)上。 作者首先采用简易的合成路线制备了高纯度的ThFAI有机铵盐,之后将ThFAI成功的引入到二维RP钙钛矿中。在制备薄膜过程中,采用PACG策略显著地改善了薄膜形貌,同时二维钙钛矿晶体倾向于垂直于基底的取向,这有利于电荷在顶部和底部电极间的高效传输。稳态与瞬态荧光光谱表明PACG策略可以显著降低钙钛矿薄膜的非辐射复合同时提高了2D RP 钙钛矿的荧光寿命。优化后的薄膜显示了更强的n型半导体特性,表明了更多的电子陷阱被填充,由此降低了薄膜的缺陷态复合损失。掠入射广角X射线散射则同样表明了采用PACG策略使得层状钙钛矿相倾向于垂直基底取向。空间电荷限制电流测试表明PACG策略可显著地降低了薄膜的电子与空穴缺陷态密度并且可以提升电荷载流子迁移率。基于PACG策略的钙钛矿太阳能电池器件取得了16.72%的无明显回滞的能量转换效率。与三维钙钛矿太阳能电池相比,2D RP 钙钛矿器件的稳定性得到了显著改善。研究结果说明噻吩类甲脒基间隔阳离子的成功应用将会为二维钙钛矿材料的光伏应用打开了一扇新的窗户,而PACG策略也为改善二维钙钛矿薄膜形貌提供了新的思路。