Laser & Photonics Reviews:纳米剪纸超构表面绽放手性二次谐波

圆二向色性(CD)作为光学手性的表现之一,指的是手性材料对左旋和右旋圆偏振光存在吸收上的差异,在结构或分子的对称性分析或筛选中具有重要作用。近年来,非线性光学结构的圆二向色性引起了人们极大的研究兴趣,例如,通过巧妙地设计超构表面的平面旋转对称性,可以实现很高的二次谐波的圆二向色性响应。然而,二维(2D)结构的手性往往受到平面内的镜面对称性的限制,而三维(3D)结构的加工难度和复杂度又很高。因此,想要设计出具有响应灵活、功能兼得的非线性光学结构仍有着极大的挑战性。

南方科技大学李贵新课题组与北京理工大学李家方课题组利用新发展的基于聚焦离子束的纳米剪纸技术,设计并制造出悬空的、具有三重旋转对称性的3D光学结构,在打破镜面对称性、兼具线性圆二向色性的同时,观测到接近于1的超强、宽带非线性圆二向色性。相关结果发表在Laser & Photonics Reviews (DOI: 10.1002/lpor.202000085)上。 纳米剪纸作为一种有着纳米精度的剪裁和变形技术,可以实现常规微纳加工方法无法实现的复杂3D微纳结构,例如从2D平面图形到3D几何结构的扭曲、旋转、弯曲等复杂形变过程。而从二维到三维的扭曲形变刚好可以打破结构本身的镜面对称性,从而使结构获得线性光学手性,表现为对左旋和右旋圆偏振光的吸收有着显著的差别。不仅如此,因为结构本身具有三重旋转对称性,即每旋转120°会与自身重合,当入射光是圆偏振光时,出射的二次谐波也具有很强的圆二向色性。例如,当入射光是右旋光时,出射的左旋二次谐波因为与结构旋向匹配,可以产生很高的输出强度;而当入射光是左旋光时,因为与结构旋向不匹配,出射的右旋二次谐波则非常微弱。二者有着鲜明的对比,计算出的二次谐波圆二向色性的数值最高可达0.97,并且在很宽的波段内(1360-1550nm)维持在较高水平(CD>0.8)。值得一提的是,这种光学结构是在悬空金/氮化硅薄膜上加工得到的,因此整体厚度不到工作波长的三分之一,相对于绝大多数有着厚衬底的非线性光学超构表面,展现出更好的可操作性,并且为后续的动态调谐提供了多种可能性。这种基于纳米剪纸技术的非线性超构表面设计及其实验结果,为设计和优化非线性三维光学超构材料提供了一种新的解决方案和发展平台。