Advanced Functional Materials:通过硫化铅胶体量子点提高钙钛矿单晶电阻开关性能以及环境稳定性

近年来,有机-无机卤化物钙钛矿的快速发展已在光伏,发光二极管,光电探测器,晶体管等各个研究领域得到了见证,其优异的性能归因于其卓越的电子和光学特性,例如可调带隙,高光吸收系数,双极电荷传输和长的载流子扩散长度。钙钛矿研究的中心主题之一是围绕快速离子迁移展开的,而离子迁移在多种钙钛矿材料中也得到了广泛报道。另一方面,浅层缺陷的普遍存在及其在卤化物钙钛矿中由偏压引起的快速漂移可用于电子应用,例如电阻随机存取存储器(RRAM)。随着大数据时代的到来,RRAM已经成为信息存储领域最有前途的技术之一。非易失性RRAM具有结构简单,运算速度快,保留时间长,密度高和能耗低的独特优势。卤化物钙钛矿也被认为是潜在的RRAM材料。由于单晶没有晶界,因此它们为研究材料本身特性提供了理想的平台。与薄膜相比,卤化物钙钛矿单晶具有更好的内在性能,例如更高的载流子迁移率,更长的载流子扩散长度和更低的陷阱密度。而且,在溶液加工过程中通过添加纳米材料来改善钙钛矿材料的物理性能和器件性能方面已有开创性工作。特别是,硫化铅量子点被证明是与钙钛矿结合形成具有独特优势的复合材料的极佳候选者。

澳大利亚新南威尔士大学吴韬教授团队将硫化铅量子点嵌入到MAPbBr3单晶进行电阻开关效应的测试,发现未掺杂的单晶器件在室温下表现出负的差分电阻,而嵌入量子点的单晶表现出小得多的磁滞现象,表明在工作电极和反电极上的银离子的氧化还原反应在掺入量子点后逐渐消失。而且电阻开关效应在高温下出现,并具有良好的数据耐久性和稳定性。并且通过使用具有平面配置的装置,可直接观察到在恒定施加电势存在下银电极的动态溶解。通过结合量子点,载流子传输的活化能被降低了,并抑制了I-V曲线的滞后现象。其次,嵌入量子点的单晶在高温下显示出高度可再现的电阻转换,表明银丝的稳定的形成和溶解。表示出量子点的掺入对银电极与钙钛矿单晶的相互作用有着重要影响。而银离子可以更深地渗入掺杂量子点的钙钛矿单晶中并形成导电丝,将量子点掺入钙钛矿单晶中可能会在带隙中引入一个中间带,从而起到陷阱作用,增强其载流子转移性能。更重要的是,由于小的晶格失配(小于4.6%)和硫化铅量子点与钙钛矿之间的外延界面,该复合材料的环境寿命(超过六十天)和空气热稳定性都得到了提升。

本文证明了硫化铅量子点在构建具有最佳可调性和可靠性的高性能电子设备方面的潜力,也证明了嵌入硫化铅量子点是一种提高MAPbBr3钙钛矿单晶器件的传输性能和电阻开关性能的有效方法。相关结果发表在Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.202002948)上。第一作者为新南威尔士大学的Adnan Younis 博士。