Advanced Materials:分子超晶格单原子层中实现铁磁和超导

超导与铁磁之间的相互作用产生了许多奇异的物理现象,例如马约拉纳费米子和拓扑超导态等,可以用于下一代超导自旋电子器件和量子计算机等。然而,铁磁交换作用往往会破坏传统超导体中的电子库珀对,使得超导态与铁磁性本质上相互竞争、不相容。因此,整合超导和铁磁这两个竞争相一直是一个巨大的挑战。目前的方法通常是利用交替堆叠二维超导和铁磁层,构建超导-铁磁垂直异质结构。在这种异质构中,超导层和铁磁层之间通过邻近效应相互作用,产生了许多新奇的物理性质,例如磁振子(magnon)-磁通量子(fluxon)相互作用和三重态配对等。从另一个方面,如果能够将这两个竞争相产生在同一层中,实现面内整合,不仅会带来有趣的新的物理现象,而且还为器件制备提供了极大的灵活性。然而,目前可控地实现超导和铁磁在同一原子层内面内集成仍然是一个相当大的挑战。

新加坡国立大学化学系吕炯课题组, 李泽军博士与合作者针对这一问题发展了一种范德华层间限域的化学调控方法,在层状的2H-TaS2块体中实现了离子共插层和层间化学修饰的同步调控,成功在超导TaS2层中引入了铁磁性。相关论文发表在Advanced Materials(DOI: 10.1002/adma.201907645)上

四丁基铵分子插层TaS2晶体扩大了它的范德华间隙,使得另外一种金属Co2+离子同时被带入了TaS2的层间,形成了分子超晶格结构。并且,共插层的Co2+离子修饰到了TaS2层的晶格上,通过暗场扫面透过电子显微镜(HAADF-STEM)表征,证实了Co原子在TaS2晶格上的两种连接方式:一种是取代了Ta原子,另外一种是锚定在Ta-S六边形的中心位置。通过超导量子干涉仪、磁力显微镜和电输运器件表征,发现该Co修饰的TaS2分子超晶格同时表现出超导与铁磁性。研究团队通过与合作者利用第一性原理计算探讨了铁磁性出现的机理。根据计算结果,他们发现掺杂到TaS2中的两种构型的Co原子都可以与周围邻近的Ta和S原子发生轨道选择性杂化,在TaS2层中诱导了局域的磁矩,并且这些局域磁矩间表现出了铁磁性耦合。根据TaS2的金属性特征和两个孤立Co原子间的自旋密度分布,他们认为这些局域磁矩间的铁磁耦合是由Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida间接自旋交换作用实现的。此外,他们还发现这种范德华层间限域的化学修饰方法还可以拓展到其他多种金属离子,包括In3+,Pd2+和Fe3+,得到了多种层间化学修饰的分子超晶格结构。

研究者相信,此项研究发展的范德华层间限域的化学修饰方法为设计和调控人工分子超晶格的新奇性质和功能应用提供了一种新的可靠的化学途径。