Advanced Functional Materials:拓扑优化逆向设计的“心心相印”金属结构实现近场增强极大化

导读:

近日,湖南大学段辉高教授、香港城市大学雷党愿副教授、中科院长春光机所邓永波副研究员及南方科技大学程鑫教授等人合作,运用拓扑优化方法,逆向设计出具有最大近场增强的等离激元金属纳米结构,并采用聚焦氦离子束线描轮廓加工方法,制备出间隙为5 nm的爱心结构进行了非线性光学实验验证。该工作以“Topology Optimization-Based Inverse Design of Plasmonic Nanodimer with Maximum Near-Field Enhancement”为标题发表在国际学术期刊Advanced Functional Materials (DOI: 10.1002/adfm.202000642)上。

研究背景

等离激元共振伴随的巨大近场增强可极大提升金属纳米结构的光与物质相互作用。其中,近场增强因子是衡量等离激元纳米结构性能最重要的参数指标。因此,设计及加工具有尽可能大近场增强因子的等离激元纳米结构一直是该领域中的重要研究目标。在过去的应用中,研究人员往往通过引入尖端、优化结构排布、缩小结构间隙来实现尽量大的近场增强,例如蝴蝶结结构、扇形结构被广泛采用。然而,这类依靠经验的结构设计在寻找最优解的过程中有如大海捞针,限制了等离激元纳米结构近场增强的进一步提升。

近日,湖南大学段辉高教授团队联合香港城市大学雷党愿副教授、中科院长春光机所邓永波副研究员及南方科技大学程鑫教授,运用拓扑优化方法,逆向设计出具有最大近场增强因子的等离激元二聚体结构。有意思的是,最终结构为两个爱心的二聚体结构(简称为“心心相印”)。通过电磁模拟分析,该结构可获得最大近场增强因子是间隙处的结构中电荷密度极大化的表现。为了进行实验验证,合作研究团队运用高分辨聚焦氦离子束线描轮廓加工工艺,成功加工出间隙5 nm的“心心相印”结构。通过表面增强拉曼及双光子荧光表征,验证了优化所得到的“心心相印”结构拥有最大的近场增强因子。

1. “心心相印”结构的偶然产生

拓扑优化算法,作为一种逆向设计方法,可以在数据或功能的驱动下进行图形优化。研究中,通过规定优化域(如:500 nm × 500 nm)的尺寸及共振波长(如:λ=800 nm),根据二聚体结构的几何对称特点,以优化域内中心处的场增强因子为目标函数。在优化开始时,整个优化域表现为一个真空均质的区域,随着优化计算的迭代,每个网格单元中的材料介电常数介于真空与金之间变化,目标函数逐渐收敛。当相邻两代结构中心处的增强因子小于预设的误差时,优化程序停止迭代,从而输出最终图形,否则,将继续迭代计算。有意思的是,最终得到的优化图形为两个尖端相对的爱心结构,真正体现了“心心相印”才能实现场强的极大化。通过简单电磁模拟计算,相比于传统的简单几何图形二聚体结构(如纳米棒、纳米盘、纳米棱晶二聚体等),逆向设计的爱心二聚体的确表现出更高近场增强因子。同时,通过进一步模拟计算分析,在爱心二聚体结构中,尖端处有更高的电荷密度是其能够实现更高近场增强的主要因素,如图1(c)所示。


图1. (a)基于拓扑优化算法逆向设计近场增强最大二聚体结构的程序图;(b)以最大近场增强为目标的拓扑优化过程中,场增强因子最大值随迭代次数的演化曲线;(c)电荷密度最大值的演化曲线

2.“心心相印”结构的精雕细琢

优化所得的“心心相印”结构需要极高精度的轮廓及极小的纳米间隙,对传统纳米加工提出了极大挑战。为此,本工作采用了极高分辨氦离子显微镜(Helium Ion Microscope, HIM),结合湖南大学2016年开发的线描轮廓加工工艺(Sketch and Peel Lithography),高保真地“雕琢出”了“心心相印”结构的轮廓,并成功获得了5nm的等离激元间隙。如图2(a)所示,聚焦氦离子束在预先沉积的金纳米薄膜上刻画出“心心相印”结构的轮廓,随即通过胶带剥离选择性去除结构轮廓之外的金膜,从而保留轮廓内的结构,相关结果如图2(b-g)所示,几乎完美地复制了预先设计的结构,为后续光学测试提供了保障。

图2. (a)聚焦氦离子束线描轮廓加工工艺流程示意图;(b)运用上述工艺加工的三种二聚体结构;(b, d, f)三种二聚体结构阵列的SEM照片,图(c, e, g)为对应单个结构的放大SEM图像。上行的标尺为1 µm,下行标尺为50 nm。

3.“心心相印”效应的实验验证

表面增强拉曼(SERS)及双光子荧光(TPPL)等非线性光学性能强烈依赖于等离激元结构的近场增强。本工作通过表征“心心相印”结构及两种对照结构(蝴蝶结、纳米盘二聚体)的SERS和TPPL信号来进行优化设计的实验验证。系列的控制实验结果表明,如图3所示,“心心相印”结构的SERS强度远高于蝴蝶结及纳米盘二聚体。在TPPL表征中,“心心相印”结构的信号也强于其余两种二聚体结构。同时,三种结构的TPPL mapping结构的一致性印证三种结构加工的均一性。

图3. 三种二聚体结构的光学测试。(a)单粒子暗场散射光谱;(b)单粒子SERS光谱;(c)TPPL光谱;(d)TPPL mapping。

综上所述,面向具体功能进行的拓扑优化逆向设计为等离激元光子学提供了优化方法,同时也为等离激元相关应用及器件性能的提升可提供有效的解决方案。本工作得到了国家自然科学基金、香港研究资助局、长春光机所应用光学国家重点实验室开放课题的支持。