Advanced Energy Materials:在无机固态电解质与锂金属之间构建高速离子通道

利用固态电解质替代有机电解液制备的全固态锂电池有望满足高安全性且高能量密度的应用需求。石榴石型无机固态电解质因其较高的室温离子电导率(σLi+>1×10-4 S/cm,25 ℃)及其与锂金属相对良好的化学稳定性受到广泛关注。但将此类固态电解质集成到全固态电池仍存在巨大挑战,其困难之一是固态电解质与锂金属电极之间存在较大的界面阻抗。目前有效的解决策略是在电解质与锂金属电极的接触界面构筑一层中间修饰层来降低界面阻抗,包括Al2O3, Si, Polymers等。优秀的中间层材料应该不仅可以确保固态电解质与锂金属的良好接触,而且应具有良好电荷传递能力。尽管这些中间层可以有效促进电解质与锂金属的接触并降低界面阻抗,但所得固态电池在相对大电流条件下的电化学性能仍有较大提升空间。

近日,华侨大学陈宏伟团队通过化学法在石榴石型固态电解质LLZTO表面生长共价有机框架材料(COF)作为中间修饰层。研究结果表明含有磺酸基团的s-COF可以显著改善LLZTO与熔融金属锂的浸润性。此外,研究发现通过对此s-COF中间层进行晶化后处理,可以显著促进Li+在中间层的固相传输,因此能提高全固态电池在大电流下的电化学性能。该工作表明中间修饰层的电荷传递性质对全固态电池的电化学性能有重要影响。考虑到COF丰富的设计性和良好的生长可控性,其有望被扩展到其他类型固态电解质的界面修饰。相关结果发表在Advanced Energy Materials(DOI:10.1002/aenm.201904230)。


图. (上) COF修饰 LLZTO表面的示意图;(下)COF修饰的LLZTO与锂金属之间的快速离子通道示意图