Advanced Materials:通过分子间π-π共轭自组装提高高效钙钛矿太阳能电池界面钝化稳定性

有机-无机杂化钙钛矿因其高的光电转换能力和低成本的溶液制备技术而成为光电领域的一种热点半导体材料。目前,钙钛矿型太阳能电池在实验室里的最高光电转换效率已经超过了多晶硅,铜铟镓硒和碲化镉电池。然而,器件的稳定性问题极大地限制了其商业化进程。钙钛矿器件稳定性问题来源于其对光、热、水、紫外线和电场的不稳定性。目前,科研工作者为了改善钙钛矿太阳能电池稳定性做出了很多努力。其中,通过调节有机、无机离子的混合组分,使用聚合物封装,使用金属氧化物和疏水材料包裹,利用紫外过滤膜覆盖表面和长链有机铵分子的维度工程可以有效缓解稳定性问题。

相比之下,钙钛矿吸光层和界面的缺陷态是影响器件稳定性的重要内在因素。当钙钛矿太阳能电池在光照或偏置电压下工作时,缺陷态密度及其分布是不稳定的。更为重要的是,缺陷可以捕获光生电荷形成局部电场,驱动离子重新分布并引起相分离,从而使器件性能退化和降低光电转换效率。目前,科研工作者们已经开发了多种缺陷态钝化策略来提高器件的稳定性和效率。然而,这些配位相互作用和钝化效果的稳定性问题很少被涉及,这些抑制缺陷态的效果可能会在外界环境的侵蚀下被破坏而失去原有的作用,这值得被关注。如何维持钝化效果的长期稳定性是器件稳定性工程需要被关注的一个新研究方向。

中科院物理所孟庆波和李冬梅老师团队利用小分子有机磷氧化合物三苄基氧化磷来提升界面钝化效果的稳定性,进而制备高性能的钙钛矿太阳能电池。该团队通过实验和理论计算揭示了这种改善是通过强的-P=O-Pb配位和有机小分子侧链间π-π共轭引至的钙钛矿表面超结构实现的。具体地,来自分子间侧链的这种协同作用不仅有益于实现充分的界面钝化,而且有助于稳定表面分子的排列。最终该团队实现了超过22%的光电转换效率,并显著抑制了迟滞现象,这是TiO2基平面结电池的最高性能之一。钝化电池的稳定性也得到了极大的改善,在250小时最大功率点跟踪(MPPT)之后保持了92%的初始效率。这项工作是通过构建分子间自组装的策略来提高钝化效果稳定性的有益尝试,为以后界面钝化的稳定性研究打开了一个新视角。相关结果发表在Advanced Materials(DOI: 10.1002/adma.201907396)上。