Advanced Functional Materials:大间距柔性材料Nb4C3Tx在电容器中的优良性能

在纳米材料中,二维过渡金属碳化物MXene由于高类金属导电率,良好的亲水性和较大的比表面积,引起了众多研究学者的关注。在目前已知的30多种MXene中,多层原子的413相材料由于较重的分子质量和剥离困难而很少被研究。但在众多的过渡金属中,Nb是一种良好的超导体,具有顺磁性,高纯度铌的延展性较高,不与无机酸或碱作用,不溶于王水,在室温下非常稳定,无毒,安全系数高,价格低廉,而且多层块体材料Nb4C3Tx在锂电池中表现出了优异的电化学性能,由此我们把目光投向了拥有多层原子的413相MXene材料Nb4C3Tx

近日,吉林大学高宇副教授研究团队与美国Drexel大学Yury课题组以及英国伦敦大学Yohan Dall’Agnesee副教授首次探究了柔性MXene材料Nb4C3Tx在电容器中的电化学性能。作者采用湿化学刻蚀并进行分层处理,制备了具有1.77nm的大层间距柔性膜Nb4C3Tx,该柔性膜在500 ℃的高温下仍然能保持1.66nm的层间距而不产生相变。其水溶液,在低温去空气的条件下至少能够保存30天而保持良好层状属性,不发生相变。在以1 M H2SO4为电解液的三电极中,得到了1075 F/ cm3(5 mV/s)的高体积电容, 通过原位XRD探究了其充放电过程中H+和Mg2+对电极材料的结构影响。该文章发表在国际顶级期刊Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.202000815)上。

作者利用TMAOH有机分子作为插层溶剂成功制备具有1.77nm层间距的高柔性膜状材料,利用XRD,SEM,XPS, FTIR, Raman等技术手段探究了材料在成膜以及水溶液状态下,温度和周围环境对材料的表面官能团和结构的影响。结果表明,低温氩气保护的Nb4C3Tx水溶液至少可以保存30天,由于水分子的嵌入层间距增大到3.87 nm。其次,在利用TMAOH有机分子作为插层溶剂时,层间残留的少量有机分子明显降低膜的电导率。利用升温手段,可以有效去除MXene表面官能团及TMAOH分子,使得电子电导率由最初的5.93×103 S/m 增大到1.01×105 S/m,但却使得材料层间距明显减小,甚至破坏结构,造成膜的碎化,不利于电化学性能。利用三电极系统测试了该材料在1 M H2SO4, 1M KOH, 1M MgSO4电解液中的电容性能,分别得到了, 1075 F/ cm3, 687 F/ cm3, 和 506 F/ cm3的高体积电容。利用原位XRD技术手段探究充放电过程中的结构变化,结果表明,在浸润电解液后,层间距由原本的17.7Å增大到21Å,这一较大的空间足以容纳H+完成嵌入脱出反应,而不引起结构变化,这一现象与Ti3C2Tx明显不同。