Advanced Energy Materials:二维层状VS2正极中锂/钠/钾离子储存机制新见解

层状二硫化钒(VS2)作为一种典型的过渡金属硫化物,在碱金属离子电池电极材料发展中受到广泛关注。VS2具有较大的层间距(0.57 nm),优异的导电性和弱的层间范德华力。这种独特的结构和性质使得VS2可以作为碱金属离子(Li+/Na+/K+)嵌入/脱出的理想宿主材料。之前关于VS2的文献报道主要集中在材料性能的优化,但忽视了深入探讨其反应机制。揭示电极材料的储能机制包括其结构演化,相变反应和离子扩散动力学等,加深对VS2电化学性质的进一步理解对其电化学性能的进一步优化非常重要。

武汉理工大学材料学院麦立强课题组系统地揭示了碱金属离子(Li+/Na+/K+)在VS2中嵌入/脱出的具体反应过程,在实验分析和理论模拟的基础上,明确了电化学性能和反应机制之间的关系。

研究者利用原位XRD,非原位TEM和DFT计算,系统地揭示了VS2在锂/钠/钾离子电池中分别发生的相变反应和固溶体反应。该工作首次发现了VS2在锂离子电池中部分不可逆、在钠/钾离子电池中完全可逆的电化学行为。同时,该工作还发现VS2在钠离子电池中的相变反应较在锂/钾离子电池中更为复杂,并通过理论计算也验证了Na+具有最高的扩散能垒,解释了其循环和倍率性能差的原因。

研究者相信该工作为过渡金属硫/硒化物在能源存储中反应机制的深入分析提供了重要参考。

相关论文在线发表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.201904118)上。