Advanced Energy Materials:具有无缝界面和快离子传导的Ca-CeO2/LiTFSI/PEO复合电解质用于高倍率高电压全固态电池

锂离子电池因其具有高能量密度,高功率密度以及市场占有率,成为了最具前景的储能设备之一。但是,锂离子电池中传统的液态电解液含有可燃的,具有腐蚀性和热不稳定性有机溶剂,会导致起火甚至是爆炸。而全固态电池中采用柔性的全固态电解质以取代传统的液态电解液,可以极大地缓解锂离子电池的安全问题,同时可以提高电池的能量密度。另一方面,全固态电池可以抑制锂离子电池中因锂枝晶而引起的短路问题。此外柔性的全固态电池可以耐受弯曲,冲击,针刺。同时,稳定的固态电解质具有宽的电化学窗口,可以提高全固态电池的功率密度。

通常,固态电解质可以分为聚合物电解质和无机电解质。无机电解质具有较高的离子导电率和宽的电化学窗口。但是,无机电解质往往因为锂枝晶和界面不稳定性造成电池失效。相比之下,聚合物电解质具有众多优势,例如透明,质量轻,柔性好,成膜性好,同时制备简单。经过几十年的发展,聚合物全固态电池取得巨大的进步。一般来讲,一种完美的聚合物固态电解质需要满足特定的要求,例如高离子电导率,高离子迁移数,低界面阻抗,优异的热和电化学稳定性,以及足够的机械强度。但是,现有的聚合物固态电解质无法满足所有的要求。

格里菲斯大学张山青教授联合中科院青岛能源所崔光磊研究员等课题组通过静电纺丝和高温热处理制备出不同Ca元素掺杂水平的Ca-CeO2纳米管,并用于制备具有高离子电导率的复合电解质。研究结果表明,Ca-CeO2/LiTFSI/PEO复合电解质在60℃时具有1.3×10-4 S cm-1的离子电导率以及0.453的离子迁移数。更为重要的是,采用多种电化学,化学和力学性能表征手段以及理论计算,深入研究了电化学性能改善机理,尤其是Ca-CeO2纳米管与LiTFSI之间的作用机理。与LiFePO4和锂金属组装成全固态电池,该电池在0.1C下具有164 mAh g-1的初始容量,在2C下仍有100 mAh g-1的放电比容量。另外,经过1C下200次循环后,电池仍具有93 mAh g-1的放电比容量。

该研究表明,通过设计多功能的无机材料以制备有机无机复合全固态电解质可以有效解决全固态电解质的技术瓶颈。相关论文在线发表在Advanced Energy Materials (DOI:10.1002/aenm.202000049)上