Advanced Functional Materials:晶面控制——抑制胶体量子点缺陷的新思路

胶体量子点是溶液工艺合成的半导体纳米颗粒,因显著的量子限制效应,展现出尺寸可调的带隙,是极具发展潜力的光电材料。基于胶体量子点的太阳能电池是一类重要的新型光伏器件,其优势体现在:低成本溶液工艺制备;量子点(PbS、PbSe、PbTe等)显著的多激子产生效应(载流子倍增),使其可以超越传统Shockley-Queisser理论极限,将单结太阳能电池的理论效率从33%提升至44%;因可调的带隙,量子点可用于高效率的单结电池,也可用于窄带隙(< 1.1 eV)的红外太阳能电池,作为底电池捕获常规电池(如硅基和钙钛矿电池)不能利用的低能红外光子,弥补光谱利用之不足。

当前,量子点太阳能电池中应用最多的材料是硫化铅(PbS)胶体量子点,其认证的最高效率已达到12.5%。缺陷控制是量子点太阳能电池性能提升的关键,并且近期的研究表明PbS量子点表面的{100}面是缺陷的主要来源。当前,大部分的研究也集中于PbS量子点的表面钝化和发展新的配体交换方案,以达到消除缺陷的目的,好比是“治疗先天缺陷”。

华中科技大学的张建兵团队和合作者则换一种思路,期望在量子点的合成过程中就抑制{100}面,从源头上规避缺陷,直接获得“身体健康”的PbS量子点。他们基于阳离子交换合成方法,通过控制量子点生长过程中的动力学和热力学平衡来实现晶面的有效调控。研究表明,在动力学占主导的生长条件下,量子点各向异性生长,获得的约3 nm PbS 量子点的几何结构近似为八面体,表面几乎仅含{111}晶面;而在热力学占主导的生长条件下,量子点各向同性生长,获得的量子点几何结构为截角八面体,表面具有{111}和{100}晶面。因此,基于表面近乎只含{111}晶面的量子点光伏器件效率高达11.5%,相比表面同时含有{111}和{100}晶面的量子点器件效率提升了25%。

这项工作将PbS量子点的合成推进到新的高度,不再停留在尺寸控制、尺寸均一性和表面钝化上,通过晶面控制,从源头上规避了缺陷,为量子点光电器件的性能优化提供了新思路。相关工作以“Facet control for trap-state suppression in colloidal quantum dot solids”为题,在线发表在Advanced Functional Materials (DOI:10.1002/adfm.202000594)上。论文第一作者为华中科技大学的夏勇博士生和德国慕尼黑工业大学的陈威博士生。该工作得到了国家自然科学基金及德国慕尼黑工业大学Peter Müller-Buschbaum教授团队的大力支持。