Advanced Functional Materials:用于锂硫电池的高密度反位缺陷超薄导电间隔层

随着移动电子设备和电/混动汽车对功耗的要求不断提高,开发长循环寿命、高能量密度、高倍率性能的新型电池系统已成为当务之急。锂硫电池由于其具有高理论比容量(1675 mAh g−1)和极高的能量密度(2600 Wh kg−1),在近些年来备受关注。而且元素硫在地球中含量丰富,价格低廉,且对环境无害,因此,锂硫电池已成为最具发展潜力的下一代二次电池体系之一。但是,由于硫的电导率低、充放电中间产物多硫化物易溶于电解液,锂硫电池面临着活性物质利用率低、循环稳定性差、库伦效率低等问题,严重制约了其大规模商业化应用。

华中科技大学黄云辉教授和李真教授课题组针对这一问题在锂硫电池中引入具有高密度本征点缺陷和高导电性的碲化铋间隔层,从而提高高载量硫正极的活性物质利用率,同时大大缓解了锂硫电池的穿梭效应。相关结果发表在Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.202001201)。

Bi2Te2.7Se0.3(BTS)是一种具有高密度反位缺陷的典型化合物,其元素丰富,价格低廉,对环境无害。在BTS中,反位缺陷Bi′Te与Te空位V¨Te共存,而前者是主导本征缺陷。该团队利用BTS的高密度反位缺陷优势,借助磁控溅射技术在聚丙烯隔膜表面制备超薄超轻BTS间隔层(0.03 mg cm−2),在锂硫电池中引入本征反位缺陷,发现含有BTS间隔层的锂硫电池起始比容量明显提高,循环稳定性增强,倍率性能也明显提高,在2C时电池比容量达756 mAh g-1。实验表明了BTS间隔层不仅可以通过其高导电性提高正极活性物质的利用率,而且还可以通过本征点缺陷抑制锂硫电池的穿梭效应。为了进一步确定多硫吸附的主要原因,作者通过密度泛函理论计算了多硫化锂与Bi′Te、V¨Te以及无缺陷的BTS之间的吸附能,计算结果表明多硫化锂与Bi′Te之间的吸附能力较强,这也从理论上说明了电池的循环稳定性提高主要是由于BTS化合物中的反位缺陷。本文提出的缺陷工程改善锂硫电池电化学性能以及其简单的制备工艺,为锂硫电池的实际应用和开发提供了新的思路。