Advanced Functional Materials:基于MXene多功能界面修饰的InGaN纳米柱高效PEC产氧

太阳能驱动的光电化学(PEC)分解水是应对未来能源存储和转换的一个重要途径。然而,由于缺乏高效的光阳极材料,太阳能氢能转化(STH)效率受到极大限制。近年来,光催化剂(InGaN纳米柱)和半导体(Si)的独特集成在PEC分解水中已展现出重要的应用前景。InGaN纳米柱的最大理论STH效率高达~27%,超过大多数金属氧化物。其次,InGaN带隙可调,可以实现全光谱吸收,且其对应的价带顶位置也超过H2O的氧化电位。同时InGaN纳米柱具有较高的载流子迁移率和优异的化学稳定性等优点,使其成为应用于PEC分解水中最具竞争力的光阳极材料之一。此外,Si具有合适的带隙(~1.12 eV)、低成本、地产丰富和大尺寸的显著优势,一直被用作各种电子和光电器件产业化的衬底材料。因此,外延生长在Si衬底上的InGaN纳米柱为大规模、高效的氢能源制备提供了可靠途径。然而,InGaN纳米柱和Si衬底之间的界面问题以及InGaN体相与表面的光生电子-空穴对的快速复合,使得InGaN/Si的载流子输运性能大大降低,从而导致其优异的光电性能无法体现。目前大多数研究主要集中在纳米柱表面异质结构的构建、表面处理以及助催化剂的修饰来促进InGaN纳米柱的电荷分离,从而提高PEC性能。然而,由InGaN和Si之间的界面缺陷和化学不相容性导致的载流子输运严重受阻,这一根本问题没有得到解决。

华南理工大学材料学院李国强课题组针对这一问题利用高导电MXene(〜117.06mΩ)片层材料作为InGaN纳米柱和Si衬底之间界面层,构建InGaN-MXene-Si三明治结构并对其PEC分解水特性与载流子输运机制进行了深入的研究。结果表明,与纯InGaN/Si系统相比,InGaN/MXene光阳极具有超低起始电位(75 mV vs.RHE),同时其在1.23 V vs.RHE 电压下光电流密度提高约10倍。该研究团队通过实验及理论计算,揭示了MXene不仅与InGaN形成了type-II型能带排列,同时与 Si形成了有利的欧姆接触结,从而使MXene成为理想的电子传输通道,增强了电荷分离和转移过程。MXene的这种协同作用显著降低半导体/Si和半导体/电解质的界面阻抗,最终实现了快速空穴注入效率和优异的抗光腐蚀稳定性。

研究者相信,通过进一步对纳米柱表面结构进行设计及改性,InGaN/MXene/Si电极能实现更高效的电荷分离与转移。这个体系研究对提升器件性能及稳定性意义重大。这项工作不仅为通过集成多维度和多功能材料设计高效光电极提供了重要的指导意义,而且为通过引入界面改性剂实现高性能人工光合作用提出了一种新的策略。相关论文在线发表在Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.201910479)上。