Advanced Energy Materials:“刚柔并济-相得益彰”聚合物电解质的新设计助力高电压锂金属电池

聚合物固态电解质具有良好可加工性和优异安全性。因此,其固态电池技术目前被认为是解决传统锂离子电池因液态易燃易爆电解液引发的安全性等问题的重要替代方案。然而,目前聚合物固态电解质存在室温离子电导率低及界面接触阻抗较大等瓶颈问题。当前通常解决方案是在聚合物电解质中加入有机液态电解液形成凝胶聚合物电解质,来改善聚合物电解质的室温离子电导及电极界面相容性。不幸地是,易燃易爆的有机液态电解液的加入使聚合物电解质的机械性能、界面稳定性和安全性能显著降低。因此,在保证电解质具备良好的机械性能、界面稳定性和安全性能的前提下,迫切需要开发一种简单、高效的聚合物电解质设计新策略以实现高的室温离子电导及优异的界面相容性和稳定性来满足高性能的聚合物锂电池的巨大产业需求。

中国科学院青岛生物能源与过程研究所-青岛储能院崔光磊团队提出并发展了采用高阻燃、优异热稳定性和耐高电压的环丁砜(TMS)作为界面添加剂选择性地浸润聚偏氟乙烯/聚醋酸乙烯酯(PVDF/PVAC)复合聚合物电解质的设计新策略,制备出具有优异综合性能的“刚柔并济-相得益彰”复合聚合物电解质用于高性能的4.5 V高电压锂金属电池研发。其设计原理是基于该添加剂与聚合物基质之间差异化的分子间相互作用来调控综合性能。本研究工作是利用TMS选择性地浸润PVAC形成高离子电导的“柔”性离子传输组分,而与TMS不相溶或者相容性差的PVDF组分则能维持自身的“刚”性骨架特征为电解质提供优异的机械强度,这种“选择性浸润”+“刚柔并济”聚合物电解质设计策略可以同时兼顾电解质的离子电导率、机械性能以及电极界面相容性,实现材料的优势互补和性能的协同提升,可谓“刚柔并济、相得益彰”。研究结果证明该策略赋予复合电解质具有更宽的电化学窗口和优异的界面稳定性,为解决高电压锂金属电池中界面副反应和锂枝晶等瓶颈问题提供了新思路和新借鉴。4.5V高电压钴酸锂基聚合物锂金属电池优异的循环性能也证明了该设计具有非常高的可行性和可操作性,软包电池安全性测试结果表明选择性浸润的“刚柔并济-相得益彰”聚合物电解质具有优异的机械性能,在强外力破坏下依然可以保持良好的可靠性和安全性。

此项研究中的选择性浸润的“刚柔并济-相得益彰”聚合物电解质设计策略有望为解决高电压锂电池复杂的电极界面问题提供新的思路和新启发性方案,从而助力高比能可充电锂电池的发展。此外,此方案具有很强的普适性,科学家们可以利用各种添加剂与聚合物电解质之间的独特分子间相互作用,同时根据所开发的二次电池独特需求,有针对性地设计出性能良好的聚合物电解质,实现珠联璧合、材尽所用。相关论文在线发表在Advanced Energy Materials上(DOI: 10.1002/aenm.201903939)。