Advanced Materials:基于新型二维MOFs理解钠硫电池中的电子态限域效应

金属硫电池领域中,实现多硫化物在硫正极中的有效限域是提高电池容量和稳定性的关键之一,而多硫化物的有效限域取决于其在正极材料上是否具有合适强度的吸附能和快速的电化学转化,这很大程度上受到正极材料表面局部的电子态的影响。但是由于多硫化物氧化还原过程的复杂性,材料表面的理化性质和局部电子态的变化常常被忽视,导致目前对多硫化物限域的机理认识不够全面,阻碍了硫正极的进一步发展。

近日,澳洲阿德莱德大学乔世璋和华南理工大学王海辉的研究团队提出通过新型二维MOFs材料中Ni中心的动态电子态来调节Na-N/S相互作用,实现强多硫化物吸附和快速多硫化物转化动力学。这一策略可以有效地把多硫化物限制在硫正极中,从而显著提高钠硫电池的容量和稳定性。核心观点:(1)证明了一种新型的二维MOFs电极材料在剥离过程中的电荷重新分布现象;(2)引入了原位同步辐射光谱学表征,追踪了多硫化物电化学转化过程,并结合非原位的同步辐射光谱学表征、电化学测试和理论计算,证明电极材料局部电子态的变化可有效调节多硫化物与电极材料间形成的Na-N/S作用力的强度,从而促进多硫化物的吸附和反应动力学,实现了有效的限域;(3)基于这种限域效应,钠硫电池的容量和稳定性得到了显著提高。

这一机理的证明可能给”锂键”问题的解决和硫正极材料的开发提供新的思路。相关论文在线发表在Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.201907557)上。