Advanced Functional Materials:界面工程的构建和调控提高CoP电催化水分解性能

电化学水分解是一种重要且有应用前景的制氢技术,但其反应动力学缓慢。因此,迫切需要开发高效,稳定且低成本的电催化剂来替代贵金属电催化剂,以加速水的分解过程并降低反应的过电势。研究者已开发出多种HER/OER的双功能电催化剂,包括硫化物,硒化物,硼化物等,但它们的催化活性还有待提高。界面工程是提高水分解催化活性的有效策略。界面工程可通过修饰材料的电子结构、电子转移能力和活性位点密度等调节电子密度以显着提高水分解的内在活性。过往的研究报道二氧化铈(CeO2)由于存在Ce3+和Ce4+之间转化过程,这提供了与其他材料发生电子相互作用以建立界面的可能性。因此,尽管CeO2本身显示出不良的催化性能,但它具有可提高催化剂性能的潜力。此外,钒(V)可调节活性中心的电子密度。因此,可尝试通过在CoP中耦合V和CeO2构建和调节界面,以增强催化剂的本征活性,从而充分利用CeO2和V的特性促进电子相互作用加速水分解的过程。

近日,南开大学的焦丽芳团队报道了双功能电催化剂的最新研究成果。通过构建V-CoP@a-CeO2的杂化纳米阵列结构,并集成到碳布中制备得到双功能电催化剂(V-CoP@a-CeO2 NRA/CC),用于高效电解水分解。以该电催化剂制作的两电极电解槽,槽电压分别为1.56和1.71 V,即可达到10和100 mA cm-2的电流密度。

这主要得益于V作为电子给体和CeO2促进电荷再分配,两者之间的协同效应可增加活性位点Co的电子密度,从而进一步优化吸附氢(H*)的吉布斯自由能(ΔGH*)。同时,V-CoP@a-CeO2具有较低的水吸附/离解能,从而可以加快在碱性介质中的反应动力学。相关结果发表在Advanced Functional Materials(DOI:10.1002/adfm.201909618)上。