Advanced Materials:锂盐在镁金属负极界面处原位形成稳定SEI层

在目前被研究较多的金属负极中(Li,Na,K,Mg等),镁金属负极凭借较高的体积容量(3833 mAh·cm-3)、不易生长枝晶、镁资源丰富且本征高安全等诸多优势正受到研究人员们越来越多的关注。在目前已发表的镁电池研究工作中,大多数观点认为,镁金属负极相对较低的还原电位(-2.37 V vs. S.H.E)导致大多数常用电解液组分(比如碳酸酯类溶剂和一种常见镁盐)容易在镁金属表面上被还原,从而在镁负极表面形成镁离子很难穿过的界面钝化层。所以,新型镁电解质体系的开发一直是该领域的研究难点。如果能在镁金属负极表面构筑一层类似于锂金属负极表面的固态电解质界面层(SEI),这将极大地拓展镁电解液组分的可选择范围。

近期,中科院青岛能源所崔光磊老师课题组和青岛科技大学周新红老师课题组就合作发现,将一种大阴离子锂盐的乙二醇二甲醚溶液(LBhfip/DME)直接用作镁电解液使用的时候,锂盐在电化学循环过程中会发生部分分解,从而在镁金属负极表面原位形成稳定的导镁SEI层;同时,镁金属负极氧化生成的镁离子进入到电解液中使得电解液具有优异的导镁性能。测试结构表明,镁金属负极表面形成的SEI层由锂盐的分解产物组成,该SEI的存在很好地提升了该电解液的长循环稳定性。更重要的是,将在LBhfip/DME电解液中循环后的Mg金属负极取出后,可以与双(三氟甲基磺酰)亚胺镁盐的乙二醇二甲醚溶液(Mg(TFSI)2/DME)很好地匹配工作。而目前大多数的报道认为Mg(TFSI)2/DME电解液会在镁金属负极表面形成钝化层,这充分证明了在镁金属负极表面构筑SEI层确实可以很好地拓展电解液组分的选择范围。这种通过开发新型电解质体系来实现原位构筑稳定SEI的方法,不仅为镁金属负极的研究开拓了新路径,而且为面临类似问题的其他多价金属负极提供了新思路。相关结果发表在Advanced Materials(DOI: 10.1002/adma.201904987)上,论文第一作者为青岛科技大学汤坤和中科院青岛能源所杜奥冰。