Advanced Functional Materials:稀土氧化铈/氢氧化物界面构建高速电子/离子传输通道

随着化石能源的不断减少,新能源的开发成为了目前的热门研究领域,其中氢能作为一种清洁、高效、可再生的理想能源受到了人们的重视。电解水制氢是实现工业化廉价制备氢气的重要手段。然而,缓慢的阳极析氧反应(OER)动力学极大的限制了阴极上的析氢反应(HER)。因此,寻找用于阳极析氧反应(OER)的高效电催化剂是目前电催化领域亟待解决的研究热点之一。目前针对OER催化剂的优化设计主要集中在以下几个方面:一是提升催化剂电导率,使催化剂的催化活性中心具有更快的电荷转移,;二是增大电化学活性面积,暴露更多催化剂活性位点;三是通过尺寸调控手段来调控催化剂的能带结构和表面原子能量;四是通过纳米材料复合,发挥多种纳米材料在界面上的相互作用,改善催化剂对氧的吸附脱附行为;五是催化剂微纳结构设计,改善催化剂表面气体逸出行为,提升高电流密度下的催化性能。

南开大学杜亚平教授团队、香港理工大学黄勃龙教授团队,以及西安交通大学合作者依据以上催化剂设计策略,通过构建铜/氧化铈/氢氧化镍铁铬高效电子/离子传输界面以及多孔纳米管阵列结构,合成制备了高效稳定的OER电催化剂。该催化剂在10 mA/cm2电流密度下仅有230.8 mV的过电位和32.7 mV/dec的塔菲尔斜率。其高电催化活性主要得益于多孔纳米管阵列结构以及铜/氧化铈/氢氧化镍铁铬界面的相互作用。铜阵列基底使催化剂具有良好的电导率,丰富的孔道结构使得其暴露出更多催化活性位点,并利于传质过程;另外阵列结构使得气体在催化剂表面难以滞留,加速OER过程中的氧气逸出行为。与此同时,DFT理论计算表明氧化铈与氢氧化物之间会形成“d-f电子轨道阶梯”,极大了促进了电子/离子转移速率,从而使得该催化剂具有优异的电催化活性。

相关实验工作在南开大学稀土与无机功能材料研究中心(主任:严纯华院士;执行主任:杜亚平教授)以及天津市稀土材料与应用重点实验室(主任:杜亚平教授)完成,相关理论计算工作由香港理工大学黄勃龙团队完成。结果发表在Advanced Functional Materials (DOI:10.1002/adfm.201908367)上。相关工作得到了国家优秀青年基金、国家自然科学基金、香港研究资助局的资助。