Advanced Science:二维材料表面催化机制

氢能源是一种绿色环保能源,具有高比能量、高安全性、对环境友好等优点。电解水被认为是一种安全,可控制备氢气的方式。通过电解水可以将电能转换为氢能,被认为是电能存储的一种形式。然而由于电解水制备氢气需要克服氢原子在催化材料表面的反应势垒,导致制氢的效率较低。近几年来,研究人员提出了若干种电解水催化剂的设计方案及可控合成路线。但由于催化反应受诸多因素影响,如材料组分、显微结构等,使得催化机理异常复杂。

二维材料以其优异的晶体质量以及丰富的物理化学性质,不仅为新型材料的设计提供了参考,还为研究基础物理效应提供了可靠的平台。四川大学材料学院王泽高特聘研究员与丹麦奥胡斯大学Mingdong Dong教授团队研究人员早期的研究(NPG Asia Materials, 2018, 10, 703-712)系统的揭示了二硒化钨场调制的双极性电输运特征。将埋栅场效应晶体管与扫描探针显微技术相结合,展示了二硒化钨在双极性调控中费米能级的移动机制。

在此基础上,近日四川大学材料学院王泽高特聘研究员与丹麦奥胡斯大学Mingdong Dong教授、美国内布拉斯加大学林肯分校Hong-Hui Wu博士,Xiao Cheng Zeng教授合作,以单晶双极性二硒化钨为模型催化剂,通过微纳加工手段构建了基于二硒化钨的外场调制微反应池(Field-modulated micro-cell)。通过外场调控二硒化钨材料的导电性质(载流子浓度、载流子类型、电导率),研究这一过程(双极性,n型半导体和p型半导体之间切换)中二硒化钨催化活性的演变规律。研究发现,在电催化析氢的反应中,材料中的电子载流子对催化析氢反应起着重要的作用,相同电导率的空穴为多数载流子的二硒化钨却不具有催化析氢活性。同时,他们还展示了一种通过外场实现对表面催化的可逆控制。这一实验结果得到了美国内布拉斯加大学林肯分校Xiao Cheng Zeng教授团队的理论计算支撑,并从电荷分布的角度揭示了载流子在氢原子吸附扩散中的影响机制。本文的研究,为进一步优化设计高效催化剂提供了一种新的思路。相关论文在线发表在Advanced Science(DOI:10.1002/advs.201901382)上。