Advanced Functional Materials:形貌、石墨化程度可控的碳包覆多孔硅用于锂离子电池负极以及MXene复合金属锂负极

硅作为锂离子电池的负极材料之一,具有低的工作电压(0.2 V-0.3 V),高的理论比容量(3579 mAh g-1),并且储量丰富。但是,存在的几个问题限制了它的商业化。充放电过程中产生巨大的体积膨胀(>400%)使硅负极粉化和破碎,从而导致集流体和活性材料之间的接触性变差,并且在硅负极和电解液之间伴随有副反应的发生。此外,连续生长的固态电解质膜会消耗电解液和锂离子,导致快速的容量损失、低的库伦效率,表现出差的电化学性能。

硅碳负极材料能够提高复合材料的导电性,缓解循环过程中产生的体积膨胀,因此被广泛研究。常见的复合材料有pomegranate-like Si structures,Si/C yolk-shell structures,Si@void@C nanocomposites,graphene/Si/C composite,watermeloninspired Si/C microspheres,double carbon shell,N-doped porous carbon shell等。在这些复合材料中,碳层能够提高导电性,从而促进离子的快速传输。此外,碳层作为一种缓冲层,可以缓解循环过程中产生的体积膨胀,一直固态电解质膜的连续生长,因此会保持电极结构的完整性,得到优异的电化学性能。

山东大学材料科学与工程学院冯金奎教授课题组利用CO2和硅化镁合金合成出碳包覆的多孔硅,并将其作为锂离子电池的负极材料。该复合材料中,通过改变反应条件,可以调控多孔硅的孔隙率和碳包覆层的厚度及石墨化度。优化后的碳硅负极具有高的导电性,并且能够缓冲循环过程中产生的体积膨胀,从而保持碳包覆层及固态电解质膜的完整性。作为锂离子电池的负极材料时,具有优异的循环性能。此外,与MXene结合合成出新型的2D/3D复合结构。这种结构能够诱导均匀的锂金属沉积,使电池具有较长的循环寿命。与Li(Ni0.8Co0.1Mn0.1)O2 的正极材料组成全电池时,表现出良好的电化学性能。

相关工作以“Porosity‐ and Graphitization‐Controlled Fabrication of Nanoporous Silicon@Carbon for Lithium Storage and Its Conjugation with MXene for Lithium‐Metal Anode”为题,在线发表在Advanced Functional Materials上(DOI:10.1002/adfm.201908721)。