Advanced Materials:一石二鸟——负载TiN-VN异质结的碳纤维对硫正极和锂负极同时实现高效调控

Li-S电池具有高的理论容量、低的质量密度以及环境友好等优点,被视为一种极具前景的能量存储系统。然而, Li-S电池的硫正极面临1)硫及其还原产物导电性差;2)中间产物多硫化锂容易溶解和穿梭;3)充放电过程中材料的体积膨胀大等问题。同时,由于锂离子在充放电过程中在锂负极表面的不均匀沉积,锂负极也面临着库伦效率低以及易形成枝晶等严峻挑战。因此,Li-S电池的商业化应用受到了极大的限制。

针对这些问题,中国科学技术大学的余彦教授和东华大学的罗维教授共同设计并构筑了一种负载TiN-VN异质结的柔性碳纤维(TiN-VN@CNFs),将其分别与硫和金属锂复合,并直接用于Li-S电池的正极和负极材料,同时解决了正极多硫化锂的溶解穿梭问题以及负极金属锂的不均匀沉积问题,实现了高能量密度与长循环寿命兼备的柔性锂硫全电池。当TiN-VN@CNFs与硫复合作为正极时,第一性原理计算以及硫化锂沉积实验结果表明,该纤维不仅对多硫化锂有很强的吸附作用,而且可以催化多硫化锂快速地还原转化,成功地提高了硫的利用率并促进了氧化还原反应过程。当TiN-VN@CNFs负载金属锂作为负极时,该纤维亲锂的特性降低了锂的成核过电势,实现了锂在循环过程中的均匀沉积,成功解决了由于锂枝晶不规则生长引起的电池短路问题。用以上的正极和负极组装的全电池(S/TiN-VN@CNFs || Li/TiN-VN@CNFs)在2C的大电流密度下,可以稳定地循环600圈而保持99%的库仑效率(以金属锂箔作为负极时,循环200圈后库伦效率仅为91%)。将其组装成软包电池时,在不同弯折条件下电池均可以正常工作,表明其具有较好的柔韧性。除此之外,在5.6 mg cm-2的高硫载量条件下,在放电倍率为0.1 C时,柔性电池展示出5.5 mAh cm-2 的高面积比容量,该结果高于此前大多数文献的报道数值。

该研究构筑的负载TiN-VN异质结的柔性碳纤维可以同时解决Li-S电池正极和负极面临的难题,可谓“一石二鸟”。这种电极材料的设计策略有望发展为一种普适的方法,在改善其他材料电化学性能方面得到广泛的应用。相关结果发表在Advanced Materials(DOI:10.1002/adma.201905658)上。