Advanced Functional Materials:氯化锂添加剂助力镁负极/电解液界面的活化及镁硫电池循环寿命的延长

镁作为一个低原子序数的多价态元素,是非常有潜力的高能量密度电池负极材料。相较于金属锂,金属镁负极有诸多的优势,如储量丰富,价格便宜,体积比容量高(3833 mAh cm-2。更为重要的是金属镁在沉积溶解的过程中一般不会产生枝晶,无明显的安全隐患。将金属镁与同样是二价的硫元素进行组合得到的镁硫电池可以达到大于4000 Wh l-1的理论能量密度,从而在近几年内引起了大家广泛的关注。然而,镁硫电池的研究仍然处于初期阶段,主要的原因在于缺乏合适的电解液。

与通过有机镁盐合成的电解液相比,基于MgCl2-AlCl3合成的全无机电解液(MACC) 成本更低,且对空气和水具有更好的稳定性。最近开发的一款以[Mg•6THF] [AlCl4]2为电解质的MACC电解液被证明可应用于镁硫电池中。然而,镁在该电解液中沉溶时具有较大的过电位,得到的镁硫电池循环稳定性也较差。

苏州纳米技术与纳米仿生研究所/清华大学张跃钢课题组最近通过实验和密度泛函理论计算研究了其中的原因,发现在该电解液中循环的镁负极表面极易被难溶的、离子电导率低的MgCl2覆盖而钝化。该小组进而提出了通过在电解液中添加LiCl促进镁负极表面MgCl2的溶解的方法,从而达到了活化电解液/负极界面、降低镁的沉溶过电位的效果,通过LiCl活化的镁硫电池实现了500圈的循环寿命。相关论文在线发表在Advanced Functional Materials (DOI: 10.1002/adfm.201909370)上。