Solar RRL:氮化碳纳米笼结构提升光催化二氧化碳还原性能

化石能源的快速消耗,以及温室效应的与日俱增,导致了人类社会对开发可再生能源的迫切需求。在这样的背景下,太阳能光催化驱动的人工CO2转化技术显示出巨大潜力,因为光催化CO2还原可在生产小分子燃料(如CO和碳氢化合物等)的同时降低大气中的CO2浓度。氮化碳聚合物作为最有潜力的环境友好型光催化材料之一,由于其独特的电子能带结构,良好的稳定性以及可见光响应等优点,引起了研究人员广泛的关注和研究。但是常规方法制备的氮化碳材料存在一些不利于光催化应用的缺点,如较小的比表面积、较低的可见光利用率和较高的光生电子空穴复合率。结构调控是提高氮化碳聚合物材料光催化性能的最有效方法之一,这是因为改进优化的形貌结构可以提供更大的比表面积和更多的表面活性位点等。 

武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室余家国教授和曹少文研究员团队利用低温预处理超分子前驱体策略结合后续热处理的方法,成功制备了纳米笼状氮化碳聚合物光催化材料。超分子预组装法被证明是调节氮化碳聚合物微观结构的最成功的方法之一。该团队发现,通过低温预处理超分子前驱体可增强单体之间的氢键相互作用,从而使所制备的氮化碳聚合物微观结构更易于变形扭曲,形成纳米笼状结构。这种独特的结构可使氮化碳材料获得更为扩展的离域π键体系,更多暴露的孤对电子以及较高的比表面积。这些优点促进了光生电荷的转移和二氧化碳分子的吸附,并有助于提高光吸收效率,从而提高了光催化体系二氧化碳还原的性能。

研究者相信,此项工作为从分子水平上调控氮化碳聚合物的微观结构提供了新的思路。即通过调节分子间的弱相互作用来调控其微观结构,从而设计出高性能的氮化碳聚合物光催化材料。相关工作在线发表在Advanced Materials子刊Solar RRL (DOI: 10.1002/solr.201900469)上。