Small Methods:揭示单分子机器的运动规律

在分子层面上构建可以操控的分子机器是化学家一直努力希望实现的目标。虽然现在有机化学家已经能够合成出多种拓扑结构、驱动力、输出性能的分子机器,在技术上已经能实现分子机器的控制和组装,但实际应用分子机器还需时日。目前人们仍然难以实现将单个分子机器集成在电路中实现分子机器独立工作,并在单分子层面研究分子机器的运动规律,这对于精确控制并实际应用分子机器是至关重要的。

近期,北京大学化学与分子工程学院、北京分子科学国家研究中心郭雪峰教授课题组及其合作者在单分子层面的分子机器运动机制研究中取得进展。他们设计合成了侧链带有环糊精的分子导线,在末端修饰氨基,通过酰胺键将分子连接在石墨烯电极之间,并在溶液中引入末端带有电荷的烷基长链分子与环糊精形成稳定的准轮烷结构,成功在石墨烯电极间原位组装单个分子机器。当电路中准轮烷的烷基长链发生相对运动时,分子机器电荷分布发生变化,影响分子的轨道能级,从而能在电学测试中监测电导的变化来实现对准轮烷运动过程的精准监控。

实验中,他们研究了温度、烷基长链分子电性对分子梭运动过程和电导的影响。结合理论计算模拟,他们发现由于烷基长链分子的电性会对分子电导产生很大影响,并且烷基长链分子在环糊精内发生振荡时,将导致整体电荷分布变化,引起电流信号振荡。通过这种方法,他们得到了其他传统方法无法得到的动态信息,比如分子梭运动速度、具体运动模式等等,为人们理解分子机器微观运动、以及操控单个分子机器提供了思路。

该项工作最近在线发表于Small Methods  (DOI: 10.1002/smtd.201900464)上。本文(共同)第一作者是周策博士、李星星博士和博士生Hiroshi Masai,北京大学郭雪峰教授、中国科学技术大学杨金龙教授、东京大学Jun Terao教授为通讯作者。