Advanced Energy Materials: 杂化光电化学分解水体系:从界面设计到系统组装

能源危机和环境污染迫使人们寻找可再生清洁能源,太阳能取之不尽用之不竭,如何高效合理的利用太阳能成了研究的热点和重点。受自然光合作用启发,通过构建光电化学电池分解水制氢可以有效的把太阳能转化成化学能。自从1972年日本的Honda 和Fujishima首次报道光电化学分解水以来,研究者们纷纷投入到这一领域,开发出了各式各样的高效光电化学分解水体系。对光电化学分解水体系来说,吸光性能、界面电荷传输能力以及表面催化性能对其效率和稳定性都具有重要的影响。

最近,西安交通大学沈少华教授与美国北卡罗莱纳大学教堂山分校Thomas J. Meyer教授、大连理工大学李斐教授等合作综述了半导体/分子催化剂杂化体系的基本要点、界面相互作用形式、界面热力学和动力学要素及其在光电化学分解水中的应用,并讨论了其面临的挑战和未来的发展方向。

光电化学分解水体系包含半导体吸光体系和有机染料吸光体系。相对于有机染料体系,半导体吸光体系因半导体制备较为简便廉价、稳定性更好、太阳光谱响应范围更宽,被广泛应用于光电化学分解水反应中。然而,由于半导体内光生载流子易复合、界面电荷转移不佳以及很难同时满足窄带隙吸光与能带位置匹配的问题,其光电化学分解水性能较低,通常需要通过改性来提高其性能。助催化剂负载能够强化半导体体相和界面电荷转移以及保护半导体,是增强半导体光电性能的重要手段。相比于纳米颗粒助催化剂,分子助催化剂由于原子利用率比较高、结构和氧化还原能力可控以及容易连接到半导体或者电极表面构建器件等优点,一直广受研究者们的关注。同时,相对于半导体本身瞬间产生的大量光生载流子,其表面的分子催化剂数量却比较少,这样对于半导体/分子催化剂体系就形成了固有的高载流子/催化剂比,有利于分子催化中间体的形成,从而能够促进高效光电化学分解水反应的进行。合理的界面设计,包含适当的界面相互作用形式和保护、界面能带弯曲类型和优化以及界面载流子传输增强策略,是充分利用半导体/分子催化剂杂化体系在吸光、催化、高载流子/催化剂比等方面优势的关键。相关论文以题为“Hybrid Photoelectrochemical Water Splitting Systems: From Interface Design to System Assembly”发表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.201900399)上。