Small: 暗藏玄机-单层过渡金属二硫化物中暗激子调控的Fano共振

单层过渡金属二硫化物(TMDCs)作为一种新兴的二维半导体材料,由于其独特的电子性能而得到了广泛的关注。除了其优异电子性能,由于具有极大的空间束缚性和很低的介电屏蔽,单层过渡金属二硫化物还拥有令人瞩目的激子性能。优异的激子性能使单层过渡金属二硫化物在超薄LED,生物探测和低维量子器件中有着广泛的潜在应用。但更让单层过渡金属二硫化物与众不同的是除了拥有传统的亮激子,其也能在常温下拥有暗激子(dark excitons)。理论分析显示这些暗激子包括光学禁止的KK intravalley暗激子和动量禁止KK¢ intervalley暗激子。其中intravalley暗激子来源于过渡金属二硫化物中的强的多体效应和自旋轨道耦合效应,因而具有一些独特的性能并受到越来越多的关注。

尽管暗激子不能被直接激发或者用于发光,暗激子却藏有“玄机”。例如,暗激子拥有很长的寿命并且与亮激子有很强耦合作用,因此其在光电器件,光学探测以及玻色爱因斯坦凝聚的探索中有着广泛的潜力。此外,intravalley暗激子拥有valley polarization,使得其可以被用于发展自旋器件和valleytronics 器件。想要有效的利用暗激子,如何调控其衰减通道至关重要。理论计算显示intravalley暗激子拥有垂直于单层过渡金属二硫化物平面的偶极子,而进一步的研究表明当暗激子的偶极子与等离子激元的取向一致时,等离子激元能够通过Purcell有效地增加intravalley暗激子的自发衰减率。

近日,德州大学奥斯汀分校的郑跃兵教授与其团队研究发现等离子激元调控的暗激子可以调节亮激子的共振光谱线宽,并实现对由亮激子与等离子激元纳米结构耦合所形成的Fano共振的调控。等离子激元纳米结构中Fano共振具有窄的谱线宽度和显著的电场增强,这使得其在生物化学探测,非线性光学和纳米激光器中有潜在的应用。耦合等离子激元纳米结构和偶极子发光体,例如量子点和染料分子,是一种常用的实现Fano共振的方法。但是通过调节量子点和染料分子的性能实现Fano共振的主动调控是相对困难的。单层过渡金属二硫化物作为一种重要的低维偶极子发光材料,由于其强的激子结合能和弱的电介质屏蔽,其激子性能具有突出的可调性。郑跃兵教授团队的研究显示单层二硫化钨(WS2)的中A激子(亮激子)的光谱线宽可以通过控制等离子激元调控的K-K intravalley暗激子的衰变来实现。其具体过程如下, 增强A激子的激发态到K-K’ intervalley暗激子的衰变可以减少其共振谱线的宽度。而K-K’intervalley暗激子的衰变率会随着K-K intravalley暗激子的衰变率变强而增加。该团队通过耦合具有垂直于单层二硫化钨原子层的等离子激元和KK intravalley暗激子实现对其衰变率的调节,从而能实现对A激子与等离子激元共振耦合所形成的Fano共振的线宽的主动调控。相关论文已发表在Small(https://doi.org/10.1002/smll.201900982)上,并于当期Inside Back Cover做简要介绍。