Advanced Energy Materials: Yolk-shell结构中界面电场对多硫化锂的固定及催化作用

随着社会的发展,人们对新能源动力电池的能量密度提出了更高的要求。在这一背景下,锂硫电池因具有高达1675 mAh g−1的理论比容量,有望成为新一代二次电池。遗憾的是,硫本身导电性差以及在电化学反应中生成的多硫化锂易溶于电解液等问题,严重阻碍了锂硫电池的实用化进程。因此,开发导电性高,固硫能力强以及催化作用明显的硫宿主材料是提升锂硫电池综合性能的关键。其中,过渡金属氧化物复合碳基材料凭借独特的化学特性以及易于制备等优势,被视为一种理想的硫正极宿主材料。然而,大多数目前人们所报道的这类材料仍然存在过渡金属氧化物与碳异质界面耦合作用不强这一问题,导致电极容量低、效率和稳定性差等。

最近,复旦大学车仁超教授课题组和孙大林教授、方方教授课题组通过金属氧化物和碳基材料的复合,采用Mn3O4纳米片修饰的富氮介孔碳层包覆Fe2O3纳米颗粒(Fe2O3@N-PC/Mn3O4)作为硫宿主材料,设计出氧化物与碳异质界面耦合作用良好的Yolk-shell结构。利用该结构作为锂硫电池正极,展现出极高的放电容量,优异的循环性能以及超稳定的倍率特性,这都得益于电极材料良好的导电特性,出色的固定多硫化锂能力以及优异的催化作用。作者从局域电场的角度出发,利用电镜电子全息技术得出Yolk-shell结构中界面处局域电场强度的增加,高分辨地mapping出来二维空间的电荷分布,是复合材料具有导电性高、固硫能力强、催化作用提升的关键。进一步结合电镜电子能量损失谱(EELS),证明了在界面处氧空位浓度的增加是界面局域电场强度增强的主要因素。该工作为设计先进的锂硫电池正极材料提供了新的思路。

相关论文以题为“Interfacial Charge Field in Hierarchical Yolk–Shell Nanocapsule Enables Efficient Immobilization and Catalysis of Polysulfides Conversion”发表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.201901667)上。