Advanced Energy Materials: 阻燃型局部高浓电解液显著提高硅基负极材料的电化学性能

新能源汽车的续航能力取决于电池的能量密度。随着消费者对汽车续航里程的要求不断提高,高能量密度成为动力电池未来的发展方向。锂离子电池依旧受到能量密度不够高和安全性能较差等问题的制约。硅基负极材料成为当前替代现有商业化石墨碳负极材料以提高电池能量密度的最佳手段之一。然而硅基负极材料在其充放电过程中存在很大的体积变化,阻碍了其商业化进程,为此研究人员对其进行了大量的改性研究并取得了不少重大进展,但是在开发适用于硅基负极材料的新型电解液方面的研究报道还比较少。美国太平洋西北国家实验室(Pacific Northwest National Laboratory, PNNL) 的张继光 (Ji-Guang Zhang) 博士等人报道了一系列局部高浓电解液(Localized High-concentration Electrolytes, LHCEs)可以有效地改善锂金属负极的表面/界面结构。考虑到硅基负极和锂金属负极保护的共通性,局部高浓电解液在此也被用于改善硅基负极材料的界面结构问题。

最近,美国太平洋西北国家实验室的许武(Wu Xu)博士(通讯作者),张继光博士(通讯作者)和贾海平(Haiping Jia)博士(第一作者)等人对该组之前报道的具有阻燃效应的局部高浓电解液(1.2 M LiFSI/TEP-BTFE, 在本文中命名为NFE-1)进行了改性,用氟代碳酸乙烯酯(FEC)取代一部分阻燃剂三乙基磷酸酯(TEP)得到适用于硅碳(Si/Gr)负极的新型电解液(1.2 M LiFSI/TEP-FEC-BTFE, 本文中命名为NFE-2), 其中FEC的含量仅为1.2 wt%。当其用于Li||Si/Gr半电池和 Si/Gr||NMC全电池时都表现出优异的循环稳定性。作者也通过机理分析发现,用小部分FEC代替TEP没有影响到LiFSI和TEP及FEC之间的溶剂化结构,形成的SEI (solid electrolyte interface)和CEI (cathode electrolyte interface)膜都能有效地保护对应的负极和正极表面, 从而保证了整个电解液对电池的电化学稳定性。该研究以 “High Performance Silicon Anodes Enabled by Nonflammable Localiyed High Concentration Electrolytes”为题, 发表在近期的Advanced Energy Materials (DOI:10.1002/aenm.201900784)上。