Solar RRL:三元层状过渡金属硫族化物Cu2MX4 (M=Mo, W; X=S, Se)及其光催化应用进展

当前,能源问题和环境污染问题日益严峻。发展绿色化学方法解决能源和环境问题成为各国科学家的研究重点,充分合理的使用太阳能生产清洁能源和处理印染废水更成为具有竞争力的研究方向。其中,开发设计新型催化剂及其构效关系的解析是其广泛应用的关键所在。近年来,以MoS2、WS2为代表的二元层状过渡金属硫族化合物(TMC)纳米结构表现出由于的光、电性能,已被较好地研究。相比较于二元体系,三元及多元TMC材料具有组分可调、结构可控多变及丰富电子结构等优势而备受关注。

中国科学技术大学国家同步辐射实验室宋礼教授课题组以三元Cu2MoS4催化剂的高效光/电催化反应应用为主线,通过设计绿色可控合成方案,利用维度调控、晶面工程、活性位点构造和界面及复合结构等策略,获得了包括纳米片、纳米带、立方体、空心纳米球和空心纳米管等Cu2MX4新材料(Small 2014, 10, 4637;Nanoscale 2015, 10, 4637; J. Phys. Chem. C 2016, 120, 13120; Phys. Chem. Chem. Phys. 2017, 19, 557; Phys. Chem. Chem. Phys. 2017, 19, 1735; Nano Research 2017, 11, 3817,等),并依托同步辐射X射线吸收谱和光电子能谱等先进表征技术,探索了材料的精细结构(电子结构,原子结构等)与其催化性能的内在联系。基于这些研究结果,该课题组近期对三元层状过渡金属硫族化物Cu2MX4 (M=Mo, W; X=S, Se)及其光催化应用的研究进展经行了整理。

Cu2MX4具有独特的P相和I相层状结构,硫原子分布在层两侧,金属原子在两个硫原子层中间交替排布。可以通过诸多物理方法(如:CVD, 固相法)和化学方法(如:冷凝回流法,溶剂热法,热注入法)得到不同形貌的低维Cu2MX4纳米结构。该体系材料的价带顶主要来自于Cu和X原子的贡献,导带底主要来自于M原子的贡献,且带隙大小范围为1.26~2.26 eV。除了讨论Cu2MX4纳米材料的各种合成方法以外,本综述还对Cu2MX4纳米材料用于光催化的应用进行了细致的讨论。针对Cu2MX4的形貌调制、晶面控制、层效应以及与其他材料复合等不同策略,作者分析了各种光催化策略对材料的光响应和转化效率的影响。最后,针对该体系材料目前研究不够广泛,单层及单晶材料研究较少以及应用比较单一等问题,作者对Cu2MX4纳米材料体系未来的发展进行了初步的展望,希望能为后续的研究提供一些思路。

相关综述发表在Solar RRL上(DOI:10.1002/solr.201800320)。该综述第一作者为博士研究生林运祥,通讯作者为陈双明副研究员和宋礼教授。