Small:携手并进——金属耦合碳氮聚合物在人工光合作用领域的研究进展

随着日益恶化的能源危机和环境问题,太阳能作为世界上最受关注的可再生能源越来越受到人们的青睐。光催化分解水和CO2还原技术可以直接将太阳辐照能转化成氢能和化学能为可再生能源的应用提供了一种有效途径。半导体光催化剂通过吸收太阳能产生光生电子空穴对发生氧化还原反应进而实现太阳能-化学能的转化,在众多半导体中碳氮聚合物有机半导体具有稳定的化学性能、适合的能带结构、易制备(三聚氰胺、二氰二胺、或者尿素等前驱体通过简单高温缩聚即可获得)等优势使其成为近年来光催化分解水制氢和光催化CO2还原的热门材料。然而高电荷复合率和低载流子迁移效率严重限制碳氮聚合物有机半导体获得高效光催化性能。针对该问题,外源元素掺杂、与无机或者有机半导体耦合、修饰量子点或金属等策略被相应提出。在这些改性策略中,利用金属修饰碳氮聚合物的方法可以最大限度地满足各种提高光催化性能的要求。近几年研究人员在探究金属/碳氮聚合物体系在光催化分解水及光催化CO2还原方面取得了很大的进展。

近日,西安交通大学能源与动力工程学院沈少华教授、西安石油大学化学化工学院孔婷婷博士作为联合通讯人系统地总结了目前最前沿的金属/聚合物碳氮光催化剂体系在人工光合作用中的应用进展及其所面临的机遇挑战。首先阐述了金属纳米颗粒/碳氮聚合物体系通过两种作用机制(肖特基结和等离激元效应)有效地实现高效提高光催化性能的目的。然后概述了单原子/碳氮聚合物体系在优化碳氮聚合物能带结构、拓宽光谱吸光范围、加速电荷分离方面的研究进展。其次陈述了金属分子配合物/碳氮聚合物体系通过两种结合方式(π-π堆积和化学修饰)调控碳氮聚合物光催化性能。本论文分别详细介绍了金属纳米颗粒、金属单原子及金属分子配合物构成的金属/聚合物碳氮光催化剂体系在光催化分解水和CO2还原中的应用。最后对金属/碳氮聚合物体系光催化材料发展面临的挑战和机遇作了总结和展望。作者相信该综述可为后续的相关研究提供一些新思路。

相关论文以“Artificial Photosynthesis with Polymeric Carbon Nitride: When Meeting Metal Nanoparticles, Single Atoms, and Molecular Complexes”为题在线发表在Small(DOI: 10.1002/smll.201900772)上。