Small Methods:具有超高杨氏模量纳米金刚石骨架内的稳定锂金属沉积

随着纳米材料技术以及先进表征手段的快速发展,高能量密度的锂金属二次电池再次受到广泛科研关注者的重视。但是,枝晶状的锂金属沉积,积累的电化学失活锂,低的库伦效率以及电池短路等问题始终困扰着锂金属电池的实际应用。大量研究表明提高电池隔膜和人工电解质界面膜的机械强度可以有效抑制锂枝晶生长,但是常规的二维改性界面在深度充放电过程中很难应对大幅度的电极体积变化(3 mAh cm−2, 15μm)。三维骨架支撑的复合锂金属负极可以有效地将锂金属沉积限域在框架内,此时骨架本身是对不均匀锂金属沉积的唯一物理阻隔,所以对三维框架进行机械强度优化十分必要。

近期,浙江大学化工学院陆盈盈课题组与机械学院童哲铭课题组通过简单的热熔融方法构建了纳米金刚石/锂金属复合负极,该纳米金刚石骨架具有超高杨氏模量,可以在高面容量的电化学循环过程中限域锂金属沉积并有效较小电极体积变化。因为纳米金刚石超高的杨氏模量以及较小的泊松比,不均匀的锂金属受到形变并限域生长在多孔的纳米金刚石骨架内。基于有限元分析的模拟结果也表明,具有超高模量的纳米金刚石基体能使不均匀的锂沉积发生机械变形,稳定锂金属沉积。在1 mA cm-2电流密度下,纳米金刚石/锂复合负极组成的对称电池可以稳定循环1400小时,即使是在10 mA cm-2这样的大电流密度下,锂金属剥离/沉积的过电势仅为60 mV。该复合负极与硫正极匹配,在1 C倍率下循环500圈后仍保持607.3 mAh g−1

相关成果发表在Small Methods (DOI: 10.1002/smtd.201900325)上,浙江大学研究生张魏栋与范磊为该论文共同第一作者,通讯作者为浙江大学童哲铭和陆盈盈。