能谷间载流子转移过程限制的缓慢C激子弛豫

二维过渡金属硫属化合物(TMDs)作为典型的二维纳米材料,具有较大的直接带隙,强的自旋轨道耦合,以及大的激子结合能,使其在光电子器件研究领域中逐渐成长为一个重要的材料体系。但在最近报道中显示TMDs基光电子器件仍呈现一个较低的量子效率(0.01%-1%),远远低于成熟的传统III-V族半导体。由此可见,如何提高其量子效率仍然是TMDs材料迈向未来实际应用的道路上不可避免的难题。TMDs低量子效率的主要原因之一:在其非荧光活性的高能C激子在弛豫过程中,多余的能量不能够被很好地利用和采集,而通常是以热声子的形式被释放。显然,解析TMDs中C激子动力学行为对提高TMDs光捕获器件的量子效率具有十分重要的指导意义。

近日,国家纳米科学中心刘新风研究员课题组与东北师范大学徐海阳/刘为振团队利用飞秒瞬态吸收技术在化学气相沉积生长的单层二硫化钼(MoS2)中观测到缓慢的C激子弛豫过程,其中包括一个数皮秒的快速弛豫和一个数十皮秒的缓慢弛豫,而不是C激子原有的数百飞秒时间尺度。通过详细的分析证实了这个缓慢的C激子弛豫过程并不是由能带边激子的泡利阻塞效应(Pauli blocking effect)引起的,而是由能谷间载流子转移造成的。通过拟合计算得到谷间载流子转移的时间尺度(5.1 ± 0.6 皮秒和 69.5 ± 8.4 皮秒)远慢于C激子原有的数百飞秒的弛豫过程,以至于C激子产生的热载流子不能及时弛豫到最低能级(K能谷/峰)而是停留在Λ能谷/Γ能峰中。只有当Λ能谷/Γ能峰中的载流子转移K能谷/峰时,C激子才能完成进一步的分离和弛豫。

最后,相信此研究工作不仅能够为C激子的超快动力学研究提供更深刻的理解,而且能够为未来基于TMDs的光捕获器件对高能热载流子的收集提供了相应的帮助。相关工作在线发表在Laser & Photonics Reviews(DOI: 10.1002/lpor.201800270)上,文章第一作者为李远征博士和时佳博士。更多信息请参阅课题组主页:http://www.escience.cn/people/liuxf/index.html