Small Methods:单原子催化合成氨的研究进展

氨是最重要的化工产物,除用于生产氮肥外,也是一种重要的能源载体。目前,工业上合成氨主要依赖已有几百年历史的Haber-Bosch工艺。由于氮气中N≡N键具有较强的键能(945 kJ mol-1),该工艺须在高温(300-500 oC)、高压(150-300 atm)下才能实现氮气的活化,产生的能耗和CO2排放量分别占全球总量的1-3%和1.6-3%。因此,设计高活性的光/电催化剂以实现常温、常压下氮还原合成氨具有重要的应用价值和现实意义。降低催化活性位点的尺寸,实现原子尺度的活性位可以有效提高单位质量催化剂的催化活性,是实现上述目标的有效手段之一。

近日,澳大利亚伍伦贡大学梁骥博士应邀在Small Methods上发表了题为“Nitrogen Reduction to Ammonia on Atomic‐Scale Active Sites under Mild Conditions”的综述文章(DOI:10.1002/smtd.201800501,第一作者为广州中国科学院先进技术研究所的闫啸博士,天津大学侯峰教授为共同通讯作者),系统的总结了近年来利用单原子活性位在常温、常压下合成氨的研究进展。该文章首先概述了氮还原合成氨的反应过程和催化机理。进而从当前单原子活性位的可控制备和结构表征进行梳理和总结,系统的阐述了多种原子尺度催化位点制备策略,包括减小颗粒尺寸、单原子位点构建和锚定、空间限域等合成途径。随后,作者介绍了近年来通过原子尺度活性位点实现光、电催化合成氨的代表性工作,对单原子分散金属、超细金属团簇和单原子缺陷等活性位的催化性能和机制进行了归纳。最后,作者对单原子活性位合成氨的研究前景进行了展望,指出了亟待解决的关键性问题,包括提高单原子催化位点的负载量和实现催化剂的规模化制备,结合先进的原位表征技术深入理解催化过程的分子机制,实施更为严格的产物测试手段以避免氨氮污染等。作者希望该综述可为从事氮还原合成氨的相关研究者提供借鉴,并引导更多的研究者关注和探索高效的单原子催化剂的设计。

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