Small Methods : 单原子负载g-C3N4上作为高效氮还原电催化剂的计算筛选

将氮气转化成氨不仅对生产化肥以确保人类生存具有重要意义,同时还可以帮助解决目前所面临的能源与环境问题。工业上合成氨主要通过传统的Harber-Bosch方法,但此方法面临巨大能耗与温室气体排放等问题。所以迫切地需要寻找一条可持续、可再生和生态良好的合成氨路径去代替Harber-Bosch法。电化学还原氮气是一种重要的转化方法,具有环境适应力强、与其他可再生能源结合良好等特点,具有很高的应用前景。而在这一领域中,能显著降低氮还原反应的过电位与抑制氢析出副反应的电催化剂成为重中之重。

近日,哈尔滨师范大学赵景祥教授课题组与波多黎各大学陈中方教授课题组合作,通过密度泛函理论计算,评估了一系列负载在石墨相氮化碳(g-C3N4)上的单金属原子对氮还原的催化性能。其中,负载在单层g-C3N4上的Ti、Co、Mo、W和Pt这五个单原子催化剂具有比Ru(0001)台阶面更低的氮还原过电位。尤其是锚定的单个钨原子表现出最高的催化性能,具有最低的过电位(-0.35 V),并且显著抑制HER副反应。钨原子负载在g-C3N4上展现出优异的NRR活性与选择性归因于其内在的特性,如钨原子上显著的正电荷和较大的自旋磁矩,良好的电导率,以及NRR中间体适中的吸附强度。在本工作中,为可再生能源N2的还原开辟了一条新途径,并有助于指导单原子催化剂在氮还原和其他相关电化学领域中的长远发展。

相关研究论文发表在期刊Small Methods (DOI: 10.1002/smtd.201800368)上。本文第一作者为哈尔滨师范大学硕士研究生陈哲,通讯作者为哈尔滨师范大学赵景祥教授与波多黎各大学陈中方教授。

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