Small Methods: 光催化与电催化还原氮气合成氨的进展

氨是一种极为重要的化工产品,除可用作氮肥的生产外,还是一种可再生能源循环系统的潜在能量载体。与传统的Haber-Bosch合成氨工艺相比,光催化与电催化还原氮气的途径可以利用清洁可再生能源制备氨。发展高效及高选择性的光催化剂与电催化剂用于氨的合成,有望解决传统合成氨过程中高能耗和高碳排量等问题,实现温和条件、可控过程及清洁高效的反应体系。

中国科学技术大学熊宇杰教授团队长期致力于光电催化剂的理性设计和精准制备,通过对催化剂材料构效关系的系统性研究,设计合成新型光催化剂和电催化剂,将其应用于清洁能源技术的发展,并在该领域取得了一定的进展。近年来,该团队针对光催化和电催化固氮反应,发展了一系列无机纳米结构的制备方法和优化策略。例如,设计了Mo掺杂的W18O49超薄纳米线结构,利用缺陷态的掺杂调控和双金属位点的构筑,提出了氮气活化的新策略(J. Am. Chem. Soc. 2018)。该系列催化位点设计和电子结构调控方法,同时扩展到了其他光催化与电催化能源应用体系。在光催化CO2还原领域,通过量子点中的催化位点掺杂(Angew. Chem. Int. Ed. 2018)、金团簇表面的催化位点配体嫁接(J. Am. Chem. Soc. 2018)、二维材料上的单原子催化位点配位锚定(Adv. Mater. 2018)、合金中的双原子位点调控(J. Am. Chem. Soc. 2017)等手段,调控了电荷转移和分子吸附活化过程,分别实现了可见光驱动下CO2还原的高选择性和高活性。在电催化分解水方面,发展了双金属催化位点(Adv. Mater. 2017)和三金属催化位点(Adv. Mater. 2016)的构筑方法,分别在析氧和析氢反应中展现出优异的性能。

基于以上无机纳米结构光催化和电催化研究领域的长期工作积累,熊宇杰团队近期受邀为Small Methods期刊撰写综述“Recent progress on electrocatalyst and photocatalyst design for nitrogen reduction”该综述从催化剂设计与优化的角度入手,总结了此领域国内外最新研究进展。在该论文中,作者首先对光催化和电催化两个路径的氮气还原的反应过程与机理进行了重点的评述。同时基于反应机制的深入理解,在光催化剂和电催化剂的结构设计策略方面进行了详细的讨论。基于对目前该领域研究工作的总结,作者指出了合成氨体系中催化剂的结构设计、可控制备与未来应用存在的挑战,并探讨了未来结构设计的发展趋势。

该综述在Small Methods期刊上在线发表 (DOI: 10.1002/smtd.201800388)。论文共同第一作者为李梦俏和黄浩,熊宇杰教授和龙冉副教授为论文的通讯作者。