Laser & Photonics Reviews: 超快激光时间分辨光谱探测-表面等离子体激元与物质间超强耦合作用的动力学规律

超快激光时间分辨光谱技术是一种利用超短激光脉冲探究极短时间尺度内物质运动和变化过程的技术。它可以通过实时检测分子在极限时间内的运动揭示其蕴含的量子现象,在原子水平上对量子态间的耦合和相互作用给出直观描述,可以使人们在实验基础上理解光与物质相互作用的动力学物理本质,为纳米光电子器件的设计和优化提供可靠的事实依据。

光与物质间强相互作用产生的杂化量子态是一类被广泛关注的新奇量子态,它不仅为我们提供了研究量子物理的新平台,而且借助其独特的物理性质可以实现对分子反应路径的光调控。特别是近年来随着宽吸收谱材料分子的引入,光场与分子间的相互作用发展进入到了一个全新领域,即超强耦合作用范围。在超强耦合作用下,拉比劈裂能量显著提高,已经可以与激子跃迁能量相比拟。此时,材料分子的电子结构可以被显著调制,引起材料的基态能量发生移动、功函数发生变化等现象。然而在实验上关于超强耦合体系的动力学研究还没有展开,超强耦合与一般强耦合的动力学过程是否也存在着差异呢?

针对此问题,吉林大学孙洪波·王海宇课题组制备了由表面等离子体激元与宽吸收谱的方酸衍生分子组成的超强耦合体系,观测到了860 meV的拉比劈裂能量,是目前基于表面等离子体激元模式可以获得最大拉比劈裂能量值。更重要的是,他们采用微区泵浦探测系统对超强耦合体系的动力学过程进行了时间分辨探测,发现在该超强耦合杂化体系中,高能耦合杂化态只有很短的寿命,超出了其所用瞬态吸收系统的时间分辨能力,不能被探测到;同时,低能耦合杂化态相较于平面金薄膜上的方酸衍生分子的漂白恢复过程也有较短的寿命,这是由于快速弛豫衰减的表面等离子体激元成分在超强耦合杂化态的演化过程中扮演了重要的角色,使杂化态具有了更短的寿命。这样的发现说明超强耦合体系是不同于一般强耦合体系的全新耦合作用范围,超强耦合作用下杂化态的寿命不在符合存在于一般强耦合体系中的非马尔科夫模型。超强耦合体系动力学新规律的发现对于低阈值极化激元激光、基于表面等离子体激元的超快光开关的研究具有重要的指导意义。相关论文发表在Laser & Photonics Reviews, 12(3),1700176, 2018 上,文章第一作者是吉林大学王海博士。