Solar RRL:同步辐射谱学解析三元金属相W-Mo-S异质光催化结构中的界面电荷极化行为

过渡金属硫属族化合物已经被逐渐证明可以作为异质光催化结构中的高效且廉价的助催化剂,而助催化剂的电子结构往往被认为是影响异质结构界面电荷态的关键因素之一。为了实现催化剂活性的有效调控,从电子结构的角度去探究和理解异质催化剂的界面电荷态与光催化性能之间的内在联系具有重要的研究意义。

(a) 金属相Mo1-xWxS2助催化剂与CdS催化剂界面的高分辨透射电镜图; (b) 异质光催化剂的光催化循环测试; (c) 不同催化剂的紫外-可见-近红外光谱对比分析;(d) Cd的 K边同步辐射X射线吸收谱图;(e-f) Mo的 K边和W L3边同步辐射X射线吸收谱图。

中国科学技术大学国家同步辐射实验室宋礼课题组长期从低维纳米材料和纳米结构的同步辐射研究。在前期二维金属性过渡金属化合物方面研究的基础上,课题组近期利用同步辐射X射线吸收谱技术,深入地揭示了异质光催化体系中的界面电荷极化效应。在该工作中,作者选取金属性的三元Mo1-xWxS2与常见的CdS半导体为研究对象,构筑了具有紧密界面结合的异质Mo1-xWxS2/CdS催化剂,并以此为模型催化剂进一步探究了异质结构的界面电荷态变化行为。同步辐射分析结果表明,助催化剂Mo1-xWxS2与CdS间的界面电荷极化可以极大地提高催化剂对可见光的响应和空间电荷分离。同时,增强的三元助催化剂Mo1-xWxS2的金属性可以有效降低还原反应中的质子活化能,从而最终获得了接近两个数量级提升的光催化性能。

这项工作为基于金属-半导体的光催化杂化体系提供了对本征界面电荷极化过程的理解,为未来高效的光催化材料的设计提供了一种思路,相关结果发表在Solar RRL (DOI: 10.1002/solr.201800032)上。