原子层介孔In2O3–x/In2S3异质结光电极:高效光电化学分解水

光电化学分解水被认为是将太阳能转换成清洁、可再生的氢能的有效途径,其原理是半导体材料吸收光后激发出电子和空穴来进行相应的氧化还原反应。其中光电催化水氧化因四个电子转移过程使得高效的反应更加难以实现,因此研究人员对其效率的提高进行了大量的研究。二维半导体材料因为其独特的电子和光学性质得到了广泛的关注。其中原子层二维材料可以促进电子和空穴分离,提供高活性面积以及拓宽光的吸收,所以对于光电催化反应性能的提高具有重要的意义。然而,单一的二维半导体材料因电子空穴传输和分离问题,从而制约了其光电分解水效率。研究报道中,异质结工程能够有效地解决载流子复合的问题。但是,构筑异质材料的过程往往由于界面之间的不良接触使得异质材料间的载流子传递受限,因而难以高效地实现电子空穴分离效率的提高。此外,多孔结构能有效地降低电子空穴的迁移距离,从而降低载流子的复合几率,有利于空穴迁移到材料表面进行相应的水分解反应。为此,构筑界面接触良好的介孔二维原子层异质结材料可作为实现高效光电催化水分解的有效途径。

近日,大连理工大学精细化工国家重点实验室的侯军刚教授、孙立成教授与中科院理化所的林哲帅研究员共同开发了二维介孔In2O3–x/In2S3原子层异质结,能够高效的实施光电催化水分解反应。研究人员利用所制备的In2S3原子层纳米片,通过原位氧等离子体诱导策略,有效将In2S3原子层纳米片转化为介孔In2O3–x/In2S3原子层纳米片异质结体系。将二维介孔In2O3–x/In2S3原子层纳米片异质结制备成光电极,其光阳极在1.23 V vs RHE电位下达到了1.28 mA cm-2的光电流密度,相比于单一In2S3以及块体In2S3均有了大幅度的提高。通过瞬态吸收光谱的表征表明In2O3–x/In2S3原子层异质结相比于单一In2S3原子层的激发电荷寿命得到了很大地提高,从而证明了In2S3和In2O3–x界面间的有效电荷转移。密度泛函理论计算表明In2S3和In2O3–x原子层的电子结构均发生了很大的变化,证明了In2S3和In2O3–x界面间的强力耦合,从而保证了高效的界面间电荷传递。二维原子层In2O3–x/In2S3异质结光阳极的优异性能可归因于(1)原子层级二维纳米结构提供了高的活性面积,为光生电荷的传输构建了高速通道,并且有利于光电极与电解液的接触;(2)其介孔结构有利于活性位点的暴露以及气体的释放;(3)原子层级In2O3–x/In2S3异质结,为光生电子和空穴的分离和传输构建了通道,提高了电荷分离效率,促进了界面间的电荷转移,从而大幅度提高了其光电化学分解水的效率。

相关论文在线发表在期刊Advanced Energy Materials(DOI: 10.1002/aenm.201701114)上。

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