Small Methods:通过凝胶限域策略构筑超细碳化钼纳米晶析氢催化剂

氢能是一种可再生的理想能源载体,开发大规模、廉价、清洁、高效的制氢技术是新能源领域产业发展的当务之急。其中,电化学析氢反应(HER)由于环境友好、产氢效率高及所纯度高等优点,被认为是最具有发展前景的产氢技术之一。目前最好的HER催化剂为Pt等贵金属催化剂,其不仅价格昂贵,而且稳定性也亟待提高。因此,发展非贵金属高效析氢催化剂备受人们关注。由于碳化钼(MoC)具有类Pt的d带电子结构,因而碳化钼被认为是一种非常具发展前景可替代Pt贵金属的HER催化剂。然而,碳化钼的制备通常需要在高温下进行,此时碳化钼纳米晶易发生团聚,大大降低了碳化钼的活性位点数量。如果能将碳化钼纳米晶的尺寸限制在几纳米范围内,甚至2nm以下,可以大幅增加活性位点数量,从而有效改善碳化钼的催化活性。

近期,武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室木士春研究组与新加坡国立大学材料科学与工程系 John Wang研究组合作报道了利用凝胶SiO2微球作为限域模板制备超细碳化钼纳米晶并作为广泛pH高效析氢催化剂的研究工作。利用尺寸均一的SiO2微球凝胶作为限域模板,金属源钼酸铵及碳源葡萄糖作为客体,经过水热及高温碳化成功原位制备了碳纳米泡沫负载超细碳化钼纳米晶(平均尺寸低于2nm)。将该材料用作HER催化剂,在10 mA cm-2电流密度下,当pH=0,7,14时,过电位分别为184,174及185mV,Tafel斜率分别为71,105及126mV decade-1。而且,在酸性下,催化剂的交换电流密度远高于未经SiO2限域合成的碳化钼纳米晶,并优于大多数目前报道的Mo基催化剂。同时,该催化剂在广泛pH下表现了优异的抗团聚性能及电化学稳定性。

相关研究成果已发表于Small Methods(https://doi.org/10.1002/smtd.201700396),第一作者寇宗魁2017年在武汉理工大学材料科学与工程学院获得博士学位,现为新加坡国立大学材料科学与工程系博士后,共同第一作者王婷婷和蔡祎分别为武汉理工大学材料科学与工程学院博士生和南洋理工大学材料科学与工程学院博士后