水蒸气刻蚀氮掺杂的碳材料作为高性能CO2还原电催化剂

二氧化碳(CO2)作为化石燃料燃烧产生的主要物质被认为是造成全球变暖的主要原因。电催化还原二氧化碳被认是降低大气中二氧化碳含量的有效途径之一。氮掺杂的碳材料作为一种二氧化碳还原电催化剂受到人们广泛关注,由于不同的氮掺杂形式对电催化还原二氧化碳的效果不同,合成材料时又难以调控氮掺杂的种类,如何高效调控氮掺杂的形式以提高二氧化碳还原的效果一直以来是二氧化碳还原电催化剂合成中最大的挑战之一。

近期,复旦大学郑耿锋课题组利用高温水蒸气刻蚀法选择性地刻蚀氮掺杂的碳材料中吡啶型和石墨型的氮,得到了富含吡咯型氮的氮掺杂的碳材料。由于吡啶氮、吡咯氮、石墨氮对水分子的吸附能力不同,即水蒸气更容易吸附在吡啶氮和石墨氮上,却难以吸附在吡咯氮上,所以当高温水蒸气通过氮掺杂的碳纳米管时,邻近吡啶氮和石墨氮的碳原子更容易被刻蚀除去,使吡啶氮和石墨氮脱落。而相对较多的吡咯氮被保留下来,使体系中吡咯氮所占的比例升高,从而显著降低了电化学还原水产氢反应(HER)的法拉第效率,并提高了二氧化碳还原生成一氧化碳(CO)的效率。在-0.5V vs. RHE的电位下,富吡咯氮材料电催化二氧化碳还原生成一氧化碳的法拉第效率达到了最大值88%。这项工作用有利于大规模生产的简单方法有效调控了氮掺杂碳材料中的氮掺杂类型,并大幅度提高了二氧化碳还原生成一氧化碳的催化活性和选择性。

以上成果已于近期发表在Advanced Energy Materials(DOI: 10.1002/aenm.201701456)上,并被选为该期杂志的封底作特别报道。

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