二维的无定型Ni-B纳米片包覆的钯氢化物立方体(PdHx@Ni-B):高效和稳定的氧还原电催化剂

燃料电池的商业化进程在很大程度上受到阴极氧还原反应缓慢动力学的限制。理论和实验研究结果表明在酸性条件下,具有(100)晶面的Pd基纳米结构材料显示出与铂相比拟甚至更好的氧还原电催化活性。最新的研究发现钯氢化物的形成可以有效的除去纳米材料表面的配体,如Br和PVP,同时不会影响其形貌、尺寸和分布,从而暴露更多的反应活性位点和提高钯基纳米结构材料电催化活性。另外一项研究表明钯氢化物的氢化程度可以通过简便的化学处理方法进行有效的调节,且钯氢化物在空气中具有很高的稳定性。然而在目前的氧还原反应研究中,具有(100)晶面的钯基纳米结构材料高的电催化活性的来源和稳定性问题依然面临极大的挑战。因此,合理的设计和合成高效和稳定的具有(100)晶面的钯基纳米结构材料对氧还原反应的研究和燃料电池的商业化很有必要。

新加坡南洋理工大学化学与生物医药学院王昕课题组将钯纳米立方体通过简单的DMF热处理和随后的二维无定型Ni-B纳米片包覆的方法,制备出PdHx@Ni-B的高效和稳定的氧还原电催化材料。电化学结果表明钯氢化物的形成在增强氧还原电催化反应过程中起着非常重要的作用。随着氢化程度的提高,钯氢化物的氧还原活性和稳定性逐渐增加。在0.90 V(相对于标准氢电极)条件下,PdH0.706@Ni-B/C的氧还原活性达到1.05 A mgPd-1, 几乎是商业Pt/C催化剂活性的五倍。加速稳定性实验显示即使经过10000圈电势扫描之后,PdH0.706@Ni-B/C的氧还原半波电位、形貌和结构均没有明显的变化,表明二维无定型的Ni-B纳米片的引入可大大提高钯氢化物材料的稳定性。该研究工作首次通过实验方法说明钯氢化物可以作为一种有效的氧还原电催化材料,同时表明二维无定型的Ni-B纳米片的包覆可极大的提高钯基纳米结构材料的氧还原反应稳定性。

相关论文在线发表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.201700919),第一作者目前为济南大学材料科学与工程学院逯一中教授。