可控合成氮缺陷石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化材料

墨相氮化碳(g-C3N4)是一种2D层状非金属光催化材料,兼具可见光响应和良好的稳定性,在光催化产氢、水氧化、有机物降解、光合成以及二氧化碳还原等领域具有重要研究价值。

然而目前g-C3N4在光催化反应中仍然面临禁带宽度较宽、光生载流子难以有效分离等问题。在g-C3N4的框架中引入氮缺陷是解决上述问题的有效途径之一,因而受到研究人员广泛关注。但已报导的引入氮缺陷的方法通常涉及多步操作过程,并且需要借助苛刻的反应条件(如还原气氛高温处理等),不仅实验过程危险难以实际应用,其产生缺陷多为不均匀的表面缺陷,而且缺陷程度难以调控。因此,如何通过简便的合成方法制备氮缺陷程度可控的g-C3N4,从而进一步提高材料的光催化活性具有重大研究意义。

AM-zhangtierui

中科院理化所张铁锐研究员团队多年来致力于纳米材料的可控设计以及光电催化性能的研究。近日,该课题组成功开发了一种新型的碱辅助合成方法,制备了富含氮缺陷的g-C3N4纳米片,原位引入的体相和表面氮缺陷有利于拓展材料的可见光吸收范围以及光生载流子的分离能力。实验通过控制合成过程中碱的加入量,得到了一系列不同氮缺陷浓度的g-C3N4,其禁带宽度可随缺陷浓度的升高逐渐变窄,材料吸收光谱发生整体红移,与其他多步处理方法形成的表面缺陷相比具有更突出的吸光性能,最终使得可见光催化产氢速率大幅提升。该过还程可以简便的通过原料比的变化实现连续调控,且不局限于一种合成原料,体现出优越的普适性。

该工作通过理论与实验相结合的方法建立了g-C3N4的氮缺陷结构与能带结构、催化活性间的联系。相信这种简单普适的合成方法将对g-C3N4及其他碳基非金属催化材料的缺陷调控研究提供新的思路。本研究工作以通讯形式发表在Advanced Materials(DOI: 10.1002/adma.201605148)上,并于当期封底(back cover)向读者重点介绍。

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