新型高效纳米催化剂:超薄Pd纳米片负载的亚单层Ru原子

am-zhanghua自从石墨烯问世以来,二维(2D)纳米材料因其独特的物理化学性质成为研究者关注的焦点。作为2D家族中的一员,贵金属超薄纳米片近年来因其特殊的维度限制,高比表面积以及暴露丰富的成键不饱和原子等优点日益引起人们广泛的研究兴趣。研究表明,在贵金属单晶表面上沉积另外一种金属单层或几层原子将显示出优异的催化活性。因此,在原子尺度上精确调控核壳纳米结构进而设计合成新型高效纳米催化剂具有十分重要的意义。

最近,新加坡南洋理工大学材料科学与工程学院张华教授课题组,采用液相种子调控法,利用欠电位沉积原理成功地在超薄Pd纳米片上沉积具有原子级分散的单层Ru原子。制备得到的双金属纳米片的横向尺寸约为7.8 nm,厚度约为1.9 nm。元素分析结果表明这种双金属纳米片中Pd/Ru原子比约为88.3/11.7。结合双金属纳米片的尺寸统计、元素测试,并辅以计算,结果表明超薄Pd纳米片上部分地被覆盖了单层Ru原子。这种新颖的双金属核壳结构超薄纳米片将有利于体现超薄2D纳米片和单原子层两者的优势,而且能够同时暴露Pd和Ru原子的催化活性位点,从而展现出双金属之间的协同催化效应。通过球差矫正高分辨透射电镜观察到这种纳米片中拥有丰富的有利于提高催化活性的孪晶和位错等结构缺陷。X射线光电子能谱分析表明在超薄Pd纳米片上部分沉积单层Ru原子能够改变金属Pd的电子结构,进而调控催化剂的催化行为。在4-硝基苯酚还原和1-辛炔选择加氢反应中,这种新颖的双金属Pd@Ru核壳结构超薄纳米片比单金属Pd和Ru超薄纳米片,表现出更为优异的催化性能。

此项研究不仅为开发新型高效纳米催化剂提供了新思路,也可有效应用于构建其他新颖的核壳结构纳米复合材料。我们相信,该工作将会为2D家族继续谱写新的音符和灿烂的篇章。相关论文近期在线发表在Advanced Materials(DOI: 10.1002/adma.201604829)上,第一作者为南洋理工大学材料科学与工程学院张志成博士后和刘烨博士生。

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